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Jérôme François

Les thèses encadrées par "Jérôme François"

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  • Dépolymérisation catalytique de la cellulose couplée à des techniques d’activation non thermiques    - Benoit Maud  -  11 octobre 2012

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    Avec la disparition progressive des réserves de carbone fossile, un intérêt tout particulier est aujourd’hui porté sur la valorisation de la biomasse notamment la cellulose. Elle représente une source importante (1,3 Millions de tonnes) et peu onéreuse (< 10 €/kg) de carbone renouvelable. L’utilisation de la cellulose en tant que matière première pour la chimie fine apparait comme une solution attractive tant sur le plan économique qu’environnemental. Néanmoins, la présence de liaisons hydrogène intra et extra réseau lui confère une stabilité élevée (forte cristallinité) la rendant insoluble dans les solvants organiques usuels et dans l’eau. Ainsi, l’hydrolyse de ce polymère en glucose ou oligosaccharides, en présence d’un catalyseur solide est limitée par les interactions catalyseur/cellulose. C’est pourquoi, des prétraitements de la cellulose sont souvent utilisés permettant alors d’augmenter les interactions avec les catalyseurs solides. Toutefois, les méthodes développées dans la littérature sont coûteuses ou néfastes pour l’environnement. L’objectif de cette étude est le développement d’activations physiques de la cellulose, respectueuses de l’environnement, permettant l’hydrolyse de ce polymère en présence d’un catalyseur solide. L’activation de la cellulose est effectuée par ultrasons ou par plasma atmosphérique non thermique. Ces méthodes d’activation permettent d’augmenter considérablement le rendement en glucose en modifiant i) la taille des particules et/ou ii) le degré de polymérisation et/ou iii) la cristallinité de la cellulose. Enfin, à partir des sucres issus de la dépolymérisation de la cellulose, le 5- hydroxyméthylfurfural (molécule plateforme) peut être obtenu. Cette synthèse sera étudiée et plus particulièrement la nature du solvant, qui impacte la sélectivité de cette réaction. Lors de ces travaux, un intérêt tout particulier est porté sur l’utilisation de glycérol et de carbonate de glycérol en tant que solvant.

  • Le glycérol, une matière première renouvelable pour la préparation catalytique de nouveaux bioproduits    - Karam Ayman  -  29 avril 2010

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    Ce mémoire de thèse concerne la mise au point de procédés catalytiques hautementsélectifs pour la transformation du glycérol en produits de plus haute valeur ajoutée. Après une présentation bibliographique retraçant les principaux résultats obtenus dans le domaine de la conversion du glycérol catalysée par des catalyseurs siliciques, nous montrons dans un premier chapitre que l'hydrophilie de surface des catalyseurs organosiliciques peut être favorablement mise à profit pour contrôler de manière très fine la sélectivité des réactions impliquant le glycérol. Dans un deuxième temps, nous montrons que l'incorporation de groupement phényle à l'intérieur des parois des catalyseurs organosiliciques permet d'augmenter non seulement leur activité mais surtout leur stabilité. En effet, contrairement aux catalyseurs organosiliciques classiques, ces nouveaux catalyseurs ont pu être recyclés avec succès sans perte notable d'activité. Enfin, dans une dernière partie, nous discutons la possibilité d'utiliser le glycérol non plus comme un réactif mais comme un solvant vert prometteur pour la catalyse. En particulier, dans ce cas, nous verrons que l'utilisation de catalyseurs amphiphiles permet non seulement d'augmenter de manière significative les vitesses de réaction mais surtout d'inhiber la réactivité intrinsèque du glycérol. Une comparaison avec les procédés en phase aqueuse est réalisée et nous discutons dans ce chapitre les principaux avantages liés à l'utilisation du glycérol en tant que solvant. Tous les travaux présentés dans ce mémoire de thèse s'inscrivent plus généralement dans le domaine de la chimie verte et l'accent est particulièrement porté vers (1) le contrôle de la sélectivité des réactions mises en jeu, (2) l'utilisation de matières premières renouvelables, (3) la stabilité et le recyclage des catalyseurs et (4) les solvants utilisés.

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