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Thèses en ligne à l'Université de Poitiers

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Dernière mise en ligne le 19 avril 2018

Nombre de thèses en ligne : 785

 

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  • Catalyseurs sans métaux nobles pour pile à combustible régénérative   - Kumar Kavita - 25 octobre 2017

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    Le dihydrogène (H2) se présente comme le futur vecteur énergétique pour une économie basée sur des ressources propres et respectueuses de l'environnement. Il est le combustible idéal de la pile à combustible régénérative constituée de deux entités : un électrolyseur pour sa production, et une pile à combustible pour sa conversion directe en énergie électrique. Ce système présente l'avantage d'être compact et autonome. Cependant, l'amélioration de l'activité catalytique des matériaux, leur stabilité et l'élimination de métaux nobles dans leur composition sont nécessaires. Des catalyseurs bifonctionnels à base de métaux de transition associés au graphène ont alors été synthétisés. L'interaction oxyde-graphène a été étudiée sur un catalyseur Co3O4/NRGO. À faible teneur en cobalt, l'interaction entre les atomes de cobalt de l'oxyde et les atomes d'azote greffés sur les plans de graphène a été observée par voltammétrie cyclique. Cette interaction est responsable d'une diminution de la taille des nanoparticules de cobaltite et de l'activité de celles-ci vis-à-vis de la réaction de réduction du dioxygène (RRO). La substitution du cobalt par le nickel dans des structures de type spinelle (NiCo2O4/RGO) obtenu par voie solvothermale, a permis d'améliorer les performances électrocatalytiques vis-à-vis de la RRO et de la RDO. Ce matériau et un autre de type Fe-N-C préparé en collaboration avec un laboratoire de l'Université Technique de Berlin ont servi de cathode dans des études préliminaires réalisées en configuration pile à combustible alcaline à membrane échangeuse d'anion (SAFC).

  • Étude de la réduction catalytique sélective (SCR) des NOx par un mélange éthanol-ammoniac   - Barreau Mathias - 24 octobre 2017

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    La Réduction Catalytique Sélective des NOx par NH3 est un procédé efficace de dépollution des gaz. Cependant, pour une application sur véhicules Diesel, l'activité à basse température (175-250°C, phase de démarrage du véhicule) reste limitée. De plus, les catalyseurs de NH3-SCR sont sensibles au rapport NO2/NOx, avec un optimum pour NO2/NOx = 0,5. Or, à basse température, la proportion de NO2 est faible car le catalyseur d’oxydation (DOC) placé en amont est également peu actif. L'éthanol (EtOH) est un autre réducteur possible, principalement avec des catalyseurs Ag/Al2O3. Ce système présente également d'une activité limitée à basse température, bien que l'oxydation de EtOH s'accompagne de la formation de NO2. Dans ces travaux, l'association de EtOH et NH3 pour la SCR de NO sur catalyseur Ag/Al2O3 a été étudié. Un effet de synergie a été obtenu, avec un gain important d'activité à basse température. Ce gain ne provient pas directement d'une réaction entre NH3 et EtOH ou ses sous-produits d'oxydation (CH3CHO, CO…), ni uniquement grâce à la réaction entre NO2 (formé par réaction de NO avec EtOH) et NH3. La caractérisation des espèces adsorbées par IRTF et des tests de (H2+NH3)-SCR ont permis de conclure que les espèces H*, provenant de la déshydrogénation de l'éthanol, réagissent avec les NOx pour conduire à des espèces HNOx très réactives avec NH3. Finalement, la mise en œuvre d'un double-lit (2%Ag/Al2O3 + catalyseur de NH3-SCR), afin d'utiliser NH3, NO et NO2 restants, a permis d'obtenir une conversion NOx comprise entre 46 et 95% entre 175 et 250°C. Ce système permet donc une conversion des NOx élevée à basse température en s'affranchissant du NO2 procuré par le DOC.

  • Nouveaux catalyseurs pour la synthèse du méthanethiol par hydrosulfuration du méthanol   - Péruch Olivier - 20 octobre 2017

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    Le méthanethiol est un intermédiaire clé dans la synthèse de la méthionine, un acide aminé largement utilisé dans l'industrie agro-alimentaire. Ce marché, hautement compétitif, implique une optimisation continue du procédé de production du méthanethiol, principalement réalisée au niveau industriel par hydrosulfuration du méthanol en phase gaz en présence d'un catalyseur 10,5% K2WO4/Al2O3. Les matériaux à base de terres rares (CeO2, CePrZr, LaCeNrZr et LaCePrZr avec des teneurs variées) constituent une alternative prometteuse au catalyseur actuel. Ils sont en effet plus actifs tout en conservant une sélectivité en méthanethiol élevée, ce qui est attribué à un plus grand nombre de sites acides et basiques. Une étude approfondie (température de réaction, rapport molaire H2S/MeOH, injection d'eau) a permis de confirmer le schéma réactionnel précédemment établi par une approche expérimentale et théorique (modélisation cinétique). La nature des sites impliqués dans la transformation du méthanol est la même. La mise en forme de ces matériaux avec des agents structurants en vue d'une utilisation à l'échelle industrielle nécessite d'être améliorée afin d'obtenir les mêmes performances catalytiques que leurs analogues massiques. En revanche, les catalyseurs à base de cérine déposée sur alumine basifiée par du potassium présentent des performances catalytiques comprises entre celles du catalyseur de référence et de la cérine pure.


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