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Can Fabien

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  • Préparation, caractérisation et activité de matériaux pour la réduction des NOx par l'ammoniac ; Association au catalyseur de stockage-réduction    - Berland Sébastien  -  01 décembre 2011

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    Ce travail porte sur la dépollution des gaz d'échappement automobile et plus particulièrement sur la combinaison de deux procédés de réduction des NOx : les systèmes NSR (NOx Storage-Reduction) et SCR (Selective Catalytic Reduction). En condition de fonctionnement, les catalyseurs NSR sont susceptibles d'émettre de l'ammoniac, qui est aussi un bon réducteur des NOx. L'ajout d'un matériau acide et actif en SCR-NH3 sur un second lit catalytique en aval, permet d'utiliser cet ammoniac pour augmenter la réduction globale des NOx. Le catalyseur NSR choisi est du type Pt-Ba/Al qui, lors du fonctionnement du système (alternance de phases oxydantes de stockage des NOx et pulses courts réducteurs), conduit à une sélectivité en ammoniac élevée lorsque H2 est utilisé comme réducteur. Pour le second lit catalytique, trois types de matériau ont été étudiés : matériaux industriels, WO3/Ce-Zr de composition Ce-Zr variable, et des matériaux synthétisés au laboratoire (voie sol-gel) : à partir d’une base alumine, les incorporations successives de Ce, Ti, et Si ont permis de formuler des matériaux actifs, améliorés par ajout de tungstène. Les matériaux ont été caractérisés par différentes techniques : DRX, BET, mesures d’acidité (stockage NH3, adsorption de pyridine), de réductibilité (RTP-H2, CSO), test de réactivité (NH3+NOx, NH3 + O2),... L'association des deux procédés (NSR + SCR) a montré que sur les matériaux de SCR-NH3, les NOx sont réduits selon deux réactions : la "fast SCR-NH3" (à 200, 300 et 400°C), et "standard SCR-NH3" (à 200°C). De plus, une partie de l’ammoniac peut aussi réagir avec O2 pour donner N2 (300-400°C) et le stockage de NH3 à 400°C reste insuffisant.

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