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Section 33 - Chimie des matériaux

Les thèses se rapportant à la section CNU "Section 33 - Chimie des matériaux"

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  • Divalent heavy metals adsorption on various porous materials: removal efficiency and application    - Ezzeddine Zeinab  -  09 décembre 2014

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    L'accès à l'eau potable est indispensable au développement de la vie. La pollution, liée aux activités anthropiques, constitue une menace pour la santé humaine et pour les espèces sauvages. Parmi les nombreux polluants retrouvés dans les eaux, la pollution par les métaux lourds constitue un problème environnemental d'intérêt mondial en raison de leur toxicité élevée, même à des concentrations très faibles, et de leur persistance dans la nature. De nombreuses méthodes peuvent être mises en oeuvre pour l'élimination des métaux lourds dans l'eau. Parmi elles, les procédés d'adsorption sont très attractifs car très efficaces et peu couteux. Les zéolithes sont des matériaux bien connus pour leurs propriétés d'échange. Les matériaux mésoporeux modifiés ou adsorbants carbonés sont également très attractifs du fait de leur importante surface spécifique. Dans ce manuscrit, les performances d'adsorption de cations métalliques en phase aqueuse sur des matériaux mésoporeux, silices SBA-15, SBA-16, KIT-6 modifiées par l'EDTA et carbone CMK-3 obtenu par réplication ont été étudiées et comparées avec celles de la zéolithe NaX. Les propriétés physico-chimiques de l'ensemble des matériaux ont été caractérisées par plusieurs techniques d'analyses. L'influence des paramètres expérimentaux (pH, temps de contact, température, concentration des ions métalliques et de la présence d'ions concurrents) sur l'adsorption a été étudiée en mode batch. L'efficacité de ces matériaux a également été étudiée dans un réacteur dynamique à lit fixe. Les résultats obtenus ont montré que tous les matériaux étudiés éliminent efficacement et rapidement les métaux divalents dans les eaux même à faible concentration. Néanmoins, le carbone CMK-3 s'avère être le meilleur adsorbant du fait de sa grande capacité d'adsorption même en présence d'espèces compétitrices.

  • Synthesis of new zeolitic materials for hydroisomerization of n-alkanes by bifunctional catalysis to obtain medium distillates (C10-C14)    - Sammoury Hussein  -  28 novembre 2017

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    Deux zéolithes nanocristaux de type *BEA et CP814E commerciales avec de différentes propriétés texturales, et une zéolithe microcristaux de type *BEA qui a été synthétisée durant cette thèse, ont été modifiées par une desilication en utilisant de différents traitements alcalins. Toutes les zéolithes parentes et certaines désilicées ont été sélectionnée pour le craquage du n-hexane, où aucune amélioration significative de la conversion n'a été observée après la désilication. Toutes les zéolithes parentes et quelques désilicées sélectionnées ont été transformés en leur forme bifonctionnelle par imprégnation du platine pour d'étudier l'impact de la désilication dans l'hydroisomérization de n-C10. On a constaté que l'amélioration des propriétés texturales par la désilication n'était pas toujours la cause d'une augmentation ou d'une diminution de l'activité et de la sélectivité du catalyseur, mais plutôt de la localisation des particules de Pt et leur distance prédite des sites acides. Cependant, la présence des mésopores inter- et intracristallins, en plus de la distance de Pt-H+, sont des importants caractéristiques qui affectent l'activité et la sélectivité. Nous avons également étudié l'impact de la longueur de chaîne dans l'hydroisomérization de n-C12 et de n-C14. Un phénomène spécial dans le cas de n-C12 est apparu, où le rendement d'isomérisation semblait inférieur à celui obtenu sur n-C10 et n-C14, ce qui suggère que cela résulte de l'effet de confinement. La série microcristaux a montré une amélioration de l'activité dans la transformation n-C14, mais une diminution de la sélectivité des isomères à cause des limites de diffusion potentielles.

  • Mécanisme d'adsorption des espèces en solution de l'uranium sur matériaux poreux à haute capacité    - Huynh Jérémie  -  05 décembre 2017

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    En France, les anciennes mines d'uranium et leurs eaux d'exhaure font l'objet d’une surveillance environnementale dû à la présence de stériles miniers qui peuvent modifier la chimie des eaux en augmentant leur concentration en uranium. Afin de pouvoir rejeter des eaux dans le milieu naturel dont les concentrations en U(VI) soient conformes aux normes, des stations de traitement ont été mises en place. Cependant, une future règlementation diminuera drastiquement la limite autorisée de rejet en uranium impliquant une révision des méthodes d'élimination de celui-ci. L'adsorption aqueuse est une méthode efficace et peu couteuse. Les matériaux à mésoporosité ordonnée présentent des propriétés d'adsorption intéressantes à cause de leurs propriétés texturales et leurs possibles fonctionnalisations. Plusieurs familles de matériaux mésoporeux (silices fonctionnalisées ou non, carbones, oxyde de magnésium) ont été synthétisées, caractérisées et utilisées pour adsorber U(VI). Des études en batch et en dynamique ont été réalisées à partir de solutions reconstituées et d'eaux d'exhaure issues du site de Bellezane (87) sur les différents matériaux choisis, et les mécanismes d'adsorption ont été étudiés en fonction de la spéciation aqueuse de l'uranium et de la présence d'ions compétiteurs. Les résultats ont montré que la SBA-15 greffée avec des fonctions aminopropyles, présentait les meilleures capacités d'adsorption à pH 6. Il a été montré que l'U(VI) s'adsorbait par formation de complexe de sphère interne dans la mésoporosité du matériau, et que la présence de complexes entre l'U(VI) et les carbonates dissous diminuait significativement la capacité d'adsorption du matériau en U(VI).

  • Synthèse et caractérisation des oxydes-mixtes nanocristallins de type hexaaluminate : propriétés en mobilité d'oxygène et en catalyse d'oxydation    - Laassiri Said  -  11 décembre 2013

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    Depuis les années 70, les oxydes mixtes de type hexaaluminate suscitent un intérêt certain pour les réactions catalytiques du fait de leur stabilité thermique élevée qui leur confère un fort potentiel pour les réactions à haute température. Cependant, la majorité des procédés de synthèse adoptés pour la préparation de ces derniers nécessite au moins une étape de traitement thermique à haute température afin d'achever le processus de cristallisation. Ainsi, les hexaaluminates préparées par voie chimique classique présentent des tailles de particules larges et des aires spécifiques réduites (< 20 m2 g-1). Dans le cadre de ce travail, l'optimisation des paramètres et des conditions de synthèse pour la préparation d'hexaaluminate nanocristalline de grande aire spécifique a fait l'objet d'une étude détaillée. Le broyage réactif s'est révélé être une méthode de synthèse efficace, et des aires spécifiques très élevées ont été obtenues (> 70 m2 g-1). Il a été observé que la nature et la concentration du métal de transition inséré dans la structure influence fortement les propriétés redox et la mobilité d'oxygène de ces solides. Cependant, pour une même composition chimique, les propriétés redox et la mobilité de l'oxygène sont conditionnées par les propriétés structurales et texturales. L'étude des propriétés catalytique des hexaaluminates en oxydation de CH4 et de CO a montré que l'activité de ces derniers résulte d'un équilibre complexe entre les propriétés texturales et structurales, l'état de la surface (nature et concentration des sites redox), et les propriétés de réductibilité et de mobilité d'oxygène.

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