Laassiri Said
Synthèse et caractérisation des oxydes-mixtes nanocristallins de type hexaaluminate : propriétés en mobilité d'oxygène et en catalyse d'oxydation
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Résumé
Français
Synthèse et caractérisation des oxydes-mixtes nanocristallins de type hexaaluminate : propriétés en mobilité d'oxygène et en catalyse d'oxydation
Depuis les années 70, les oxydes mixtes de type hexaaluminate suscitent un intérêt certain pour les réactions catalytiques du fait de leur stabilité thermique élevée qui leur confère un fort potentiel pour les réactions à haute température. Cependant, la majorité des procédés de synthèse adoptés pour la préparation de ces derniers nécessite au moins une étape de traitement thermique à haute température afin d'achever le processus de cristallisation. Ainsi, les hexaaluminates préparées par voie chimique classique présentent des tailles de particules larges et des aires spécifiques réduites (< 20 m2 g-1). Dans le cadre de ce travail, l'optimisation des paramètres et des conditions de synthèse pour la préparation d'hexaaluminate nanocristalline de grande aire spécifique a fait l'objet d'une étude détaillée. Le broyage réactif s'est révélé être une méthode de synthèse efficace, et des aires spécifiques très élevées ont été obtenues (> 70 m2 g-1). Il a été observé que la nature et la concentration du métal de transition inséré dans la structure influence fortement les propriétés redox et la mobilité d'oxygène de ces solides. Cependant, pour une même composition chimique, les propriétés redox et la mobilité de l'oxygène sont conditionnées par les propriétés structurales et texturales. L'étude des propriétés catalytique des hexaaluminates en oxydation de CH4 et de CO a montré que l'activité de ces derniers résulte d'un équilibre complexe entre les propriétés texturales et structurales, l'état de la surface (nature et concentration des sites redox), et les propriétés de réductibilité et de mobilité d'oxygène.
Mots-clés libres : Oxydes mixtes, nanoparticule, hexaaluminate, perovskite, broyage réactif, mobilité d'oxygène .
- Oxydes
- Matériaux nanostructurés
- Mécanosynthèse
- Oxydation
- Méthane
English
Synthesis and characterization of hexaaluminate-type mixed oxide: study of oxygen transfer and catalytic properties
Since the beginning of the 1970's, hexaaluminate mixed oxides gained were studied as active materials for catalytic reaction at high temperature, e.g. catalytic combustion. Their abilities to maintain phase stability and high surface area are considered of a great interest. Unfortunately, most of the reported chemical synthesis methods for hexaaluminate preparation involve at least one calcination step at high temperature (> 1100 °C) to crystallize the desired pure phase, which leads to crystal growth and unavoidable surface reduction. The catalytic performance of hexaaluminate materials depends essentially to the structural and textural properties i.e. surface area, crystal size, and phase purity. Thus the first part of this study was dedicated to the development of an original synthesis route, the "Activated Reactive Synthesis" process that is evidenced as a promising top down approach to generate nanostructured hexaaluminate with high surface area. Values of surface areas obtained were largely higher (>77 m2 g-1) to those reported for hexaaluminates prepared by conventional routes (~ 20 m2 g-1). The nature of the transition metal Mn+ inserted in the hexaaluminate structure, as well as its concentration, plays a key role on the redox behaviours and the oxygen transfer properties. Nevertheless, for a same chemical composition, the redox properties and oxygen mobility was found to be dependent to the structural and textural properties. Activities of hexaaluminate materials in oxidation reaction of CO and CH4 is reported to depend on a complex balance between structural and textural properties, surface state, reducibility, and oxygen mobility in the bulk.
Keywords : Mixed oxide, nanoparticle, hexaaluminate, perovskite, activated reactive synthesis, oxygen mobility.
Notice
- Diplôme :
- Doctorat d'Université
- Établissement de soutenance :
- Université de Poitiers
- Établissement de co-tutelle :
- Université Laval (Québec, Canada)
- UFR, institut ou école :
- UFR des sciences fondamentales et appliquées (SFA)
- Laboratoire :
- Institut de chimie des milieux et matériaux de Poitiers - IC2MP
- Domaine de recherche :
- Chimie organique, minérale et industrielle
- Directeur(s) de thèse :
- Sébastien Royer, Houshang Alamdari
- Date de soutenance :
- 11 décembre 2013
- Président du jury :
- Daniel Duprez
- Rapporteurs :
- Claude Descorme, Jean-François Lamonier
- Membres du jury :
- Sébastien Royer, Houshang Alamdari, Diego Montavani
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