UPThèses

Dans ce travail, nous avons étudié le comportement structural des films minces d'oxyde d'yttrium sous faisceau d'ions, lors de leur élaboration et sous irradiation. Une attention particulière a été portée sur le rôle des défauts cristallins en combinant les techniques de DRX, MET et RBS. Les films déposés sur différents substrats par pulvérisation ionique présentent un écart important par rapport à la structure cubique-C idéale, avec de nombreux défauts induits lors de la croissance par effet d'" atomic peening " (lacunes d'oxygène et paires anti-Frenkel). L'état de contrainte résultant a été décrit par un modèle triaxial, permettant d'interpréter les évolutions expérimentales observées. Les cinétiques de remise en ordre sous recuit de la structure défective ont été étudiées par DRX in situ. Une forte influence de la contrainte initiale (et donc de l'énergie élastique emmagasinée) a été clairement mise en évidence. Pour les forts états de contraintes résiduelles, la transformation est observée à basse température (dès 250°C). Une approche thermodynamique justifie que la structure cubique-C défective peut être assimilée à une phase de type fluorine stabilisée par la contrainte. Enfin, deux comportements sont observés sous irradiation aux ions xénon, avec à basse énergie (<180 keV) une amorphisation de la structure, et à haute énergie une transition cubique-monoclinique. Pour justifier l'existence de ces deux régimes, le mécanisme de transformation a été expliqué par un effet de stabilisation, par la contrainte, de boucles lacunaires dans les plans {111}, de rayon sur-critique dépendant de la taille des cascades.

Les traitements antireflets (AR) sont très largement utilisés pour améliorer la transmission de systèmes optiques composés de hublots, lentilles, de lames séparatrices,… Dans cette thèse les gammes spectrales visées sont le visible étendu [400-1800nm] et le moyen infrarouge [3,7-4,8µm]. La méthode de nanostructuration par dépôts de films minces utilisant des techniques PVD en incidence oblique (Oblique Angle Deposition) a été choisie car elle permet d’envisager des AR hautes performances sur une large gamme de longueur d’onde, via un procédé industrialisable. L’introduction de porosité via le contrôle des angles de dépôt est utilisée pour nanostructurer l’architecture de chaque couche et de l’empilement ; méthode permettant de modifier et d’optimiser les propriétés optiques des couches constituantes en vue d’un design complet optimal. Une cartographie des indices effectifs accessibles par OAD a été dégagée concernant les trois matériaux déposés (TiO2, SiO2 et Ge). Mais les propriétés optiques de ces couches nanostructurées diffèrent largement de celles des couches denses du fait de la présence d’anisotropie, de gradient d’indice, de diffusion et d’absorption. A partir de caractérisations microstructurales, chimiques et optiques poussées (AFM, MEB, MET, tomographie FIB, tomographie MET, EDX, EELS, spectrophotométrie et ellipsométrie généralisée) un modèle optique analytique plus complexe et couplé à des analyses par éléments finis (FDTD) est présenté. L’ensemble du travail a permis d’élaborer par OAD de simples antireflet bicouches démontrant déjà de hauts niveaux de transmission, supérieurs aux traitements AR existants (interférentiel) ou en développement (Moth-eyes).

De nos jours, des matériaux innovants sont de plus en plus recherchés pour créer de nouveaux traitements photoniques différenciants. La nanostructuration des couches minces, omniprésente dans notre quotidien (médical, biomimétisme), est un moyen de rupture technologique. L’étude des propriétés optiques contrôlées par la nanostructuration de surface via la technique de dépôt PVD en incidence oblique (Oblique-Angle Deposition) est principalement adressée dans cette thèse. Cette technologie efficace et originale forme des architectures 3D nanoporeuses utilisées dans de nombreux domaines d’application (biomatériaux, capteurs). Son avantage majeur réside dans la grande modularité des indices de réfraction accessibles par un contrôle précis de la porosité des couches via les conditions de dépôt. La morphologie du film peut également être influencée en changeant l’orientation du porte-échantillons in situ lors du dépôt, ce qui permet de contrôler l'indice de réfraction dans les trois dimensions de la couche. Les films résultants sont complexes (anisotropie, gradients de porosité, diffusion) et nécessitent donc une caractérisation optique avancée. Des moyens uniques d’élaboration ont permis de contrôler précisément la croissance des nanostructures et de développer de nouvelles morphologies. De parfaites corrélations ont été démontrées entre nanostructures et propriétés optiques. La diffusion de ces nanostructures a également été étudiée par éléments finis pour optimiser les performances optiques des traitements de surface. Leur empilement a été maitrisé, ce qui a permis de les intégrer dans des designs multicouches de fonctions optiques nouvelles ou existantes de hautes performances. Les traitements antireflets large bande dans le Visible-SWIR, de 400 à 1800 nm, ont été optimisés en développant leur omnidirectionnalité. L’ensemble du travail a permis d’élargir l’utilisation de la technique OAD à une nouvelle application : les filtres polarimétriques.