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Lemos Francisco

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  • Characterization by model reactions of modified EUO and MWW zeolites    - Martins João Pedro Lourenço  -  26 octobre 2012

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    L'EU-1 et la MCM-22 sont deux zéolithes à taille de pores intermédiaire, utilisées respectivement pour l'isomérisation de la coupe C8 aromatique et l'alkylation du benzène par des oléfines légères. Leurs propriétés catalytiques originales sont dues à une contribution très importante des sites acides localisés sur leur surface externe. Au cours de ce travail, différentes approches ont été envisagées pour augmenter la quantité ou la proportion de ces sites aux dépends des sites internes. Tout d'abord, une série de zéolithes H-EU-1 partiellement échangées par du sodium a été préparée et caractérisée par voie physicochimique et par des réactions modèles. Comme attendu, l'échange s'accompagne d'une diminution de la concentration en sites acides de Brönsted. Toutefois, une augmentation importante de la quantité de sites acides très forts a été observée pour des taux d'échange de 26 à 35 % et corrélée à l'augmentation de l'activité en craquage du méthylcyclohexane. Par ailleurs, les conversions du m-xylène et du 1,3,5-triméthylbenzène diminuent rapidement pour de faibles taux d'échange, ce qui pourrait s'expliquer par un échange préférentiel des sites acides externes, également mis en évidence dans le cas de zéolithes MCM-22. Enfin, une nouvelle zéolithe de la famille MWW a été synthétisée et caractérisée. Cette zéolithe possède une acidité totale similaire à celle de la MCM-22, mais une proportion de sites acides externes beaucoup plus importante, conduisant à une activité beaucoup plus grande en transformation du m-xylène et du 1,3,5-triméthylbenzène. Cette nouvelle zéolithe pourrait donc constituer une alternative intéressante à la zéolithe MCM-22 en alkylation du benzène.

  • Optimization of the balance between activity and selectivity on a hydroisomerization catalyst    - Batalha Nuno Miguel Rocha  -  08 octobre 2012

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    Un des principaux défis lors de l'élaboration des catalyseurs adéquats pour le procédé de déparaffinage catalytique (hydroisomérisation) est de maximiser le rendement en isomères et l'activité du catalyseur, tout en maintenant une faible sélectivité en produits de craquage. En effet, des catalyseurs avec sélectivité de forme à base de zéolithes à taille de pore intermédiaire, par exemple Pt/ZSM-22, sont sélectives en isomères, tandis que les zéolithes à large pore sont plus actifs, mais moins sélectif. L'objectif principal de cette thèse était, alors, d’étudier et de développer un catalyseur à la fois actif et sélectif en isomères. Deux études parallèles ont été realisées: la première basée sur l'impact de la proximité entre les sites actifs sur la réaction (Part I), et la seconde, portant sur le développement d'un catalyseur d'hydroisomérisation de haute performance en utilisant des nanocristaux de zéolithe BEA comme support acide (Part II). La participation de l’épandage d’hydrogène (Hsp) sur le mécanisme de la réaction d'hydroisomérisation a été démontrée. En effet, lorsque les sites actifs sont proches, les espèces Hsp diffusent au voisinage des sites acides provocant l'hydrogénation directe des ions carbénium. Un mécanisme de réaction a, alors, été proposé utilisant ce phénomène comme une alternative au mécanisme classique proposé par Weisz, où la réaction d'hydrogénation a lieu uniquement sur les sites métalliques. Ce phénomène justifie l'activité et la sélectivité plus élevées observées sur les catalyseurs, où les sites actifs sont proches. Sur la deuxième partie de ce manuscrit, des nanocristaux de zéolithe BEA ont été utilisés pour développer un catalyseur d’hy

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