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Lê Phuc Nguyên

Etude de catalyseurs "pièges à NOx" pour la dépollution automobile dans des conditions cyclées

fr

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Index

École doctorale :

  • Gay Lussac - Sciences pour l'environnement

UFR ou institut :

  • UFR des sciences fondamentales et appliquées (SFA)

Secteur de recherche :

  • Chimie organique, minérale, industrielle

Section CNU :

  • Chimie théorique, physique, analytique

Résumé

  • Français
  • English
 

Français

Etude de catalyseurs "pièges à NOx" pour la dépollution automobile dans des conditions cyclées

Les travaux présentés dans cette thèse s'inscrivent dans le contexte de dépollution automobile par l'utilisation de catalyseurs "piège à NOx". Tout d'abord, l'étude a porté sur les propriétés de stockage-réduction des NOx de catalyseurs références Pt/BaO/Al2O3. Une attention particulière a été portée sur la sélectivité de la réaction et il apparaît que la réduction des NOx passe par la formation de NH3, pouvant ensuite réagir avec les NOx pour former de N2. Ces catalyseurs ont ensuite été modifiés par ajouts de métaux (Fe, Mn, Ce). La combinaison de manganèse et de cérium a permis d'obtenir une conversion importante des NOx tout en conservant une sélectivité quasi-totale en azote à 400°C. Les catalyseurs Pt/CexZr(1-x)O2 présentent une sélectivité en NH3 quasiment nulle lors des tests de conversion de NOx. De plus, ces catalyseurs offrent de bien meilleures propriétés vis-à-vis de la régénération après sulfatation. Enfin, la dernière partie de cette thèse a concerné l'étude de catalyseurs fournis par le CEA sous forme de monolithe. Les conversions de CO et des NOx des catalyseurs bimétalliques Pt-Rh déposés sur un washcoat bicouche CeZr/Al sont équivalentes à celles du catalyseur référence fourni par un constructeur automobile. De plus, ils résistent mieux au vieillissement thermique.

Mots-clés libres : Émissions polluantes, monoxyde de carbone, oxydes d’azote, hydrocarbures imbrulés, mélange pauvre, catalyseur piège à NOx, stockage réduction des NOx..

    Rameau (langage normalisé) :
  • Oxydes d'azote
  • Monoxyde de carbone
  • Catalyseurs métalliques

English

Study of catalysts "NOx trap" for « Automobile emissions control » in cycling conditions

The work presented in this thesis was oriented towards the context "Automobile emissions control" by the use of catalysts "NOx trap". Firstly, the study focused on the NOx storage-reduction properties of Pt/BaO/Al2O3 references catalysts. The selectivity of NOx reduction has been closely studied and it appears that the NOx reduction passed through the formation of NH3 which can react lately with NOx to form N2. Thereafter, these catalysts were subsequently modified by adding the metals (Fe, Mn, Ce). The combination of manganese and cerium has resulted in a significant NOx conversion while retaining a quasi-total selectivity in nitrogen at 400°C. Pt/CexZr(1-x)O2 catalysts show selectivity to NH3 almost zero when tested NOx conversion. Moreover, theses catalysts have muche better properties toward the regeneration after being sulphated. Finally, the last part of this thesis focused on studying the monolith catalysts supporting by CEA. The CO and NOx conversions of bimetallic Pt-Rh catalysts deposit on CeZr/Al washcoat double layers are equivalent to those of the reference catalyst provided by an automotive manufacturer. Furthermore, they are more resistant to thermal aging.

Keywords : Emissions polluting, carbon monoxide, nitrogen oxides, unburned hydrocarbons, lean mixture, NOx trap catalyst, NOx storage reduction..

Notice

Diplôme :
Doctorat d'Université
Établissement de soutenance :
Université de Poitiers
UFR, institut ou école :
UFR des sciences fondamentales et appliquées (SFA)
Laboratoire :
LACCO - Laboratoire de catalyse en chimie organique
Domaine de recherche :
Chimie appliquée
Directeur(s) de thèse :
Daniel Duprez, Xavier Courtois
Date de soutenance :
27 novembre 2009
Président du jury :
Marco Daturi
Rapporteurs :
Marco Daturi, Gérard Delahay
Membres du jury :
Sébastien Donet, Fabien Can

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