Dessources Samuel
Conception de matériaux de type PtxM1-x/C (M=Ni, Nb) et PtxNi1-x/CeO2/C pour l'électroréduction de l'eau (HER) et l'électrooxydation du dihydrogène (HOR)
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Résumé
Français
Conception de matériaux de type PtxM1-x/C (M=Ni, Nb) et PtxNi1-x/CeO2/C pour l'électroréduction de l'eau (HER) et l'électrooxydation du dihydrogène (HOR)
Le platine constitue le matériau de référence pour l’électroréduction de l’eau (HER) et l’électrooxydation du dihydrogène (HOR). Les propriétés physicochimiques de ce matériau d’électrode synthétisé sous forme Pt/C par la méthode BAE et les paramètres cinétiques des réactions électrochimiques HOR et HER à sa surface en milieu alcalin ont été déterminés. Le palladium et l’or ont aussi des activités intéressantes vis-à-vis de ces réactions. L’activité de ces métaux nobles supportés sur carbone et obtenus par la même méthode de synthèse a été étudiée dans les mêmes conditions pour établir une étude comparative. L’effet de Ni et Nb sur l’activité catalytique de Pt pour HOR et HER a aussi été étudié. Des catalyseurs de type PtxM1-x/C (M=Ni, Nb) ont été préparés et leurs propriétés physicochimiques ainsi que leurs activités électrocatalytiques étudiées. Bien que Ni et Nb ne catalysent pas ces réactions dans le domaine de potentiel scruté, leur présence induit des modifications du site catalytique et influence l’activité catalytique des différents matériaux d’électrode. Pour chaque catalyseur les paramètres cinétiques ont été déterminés et les résultats révèlent des catalyseurs bimétalliques très prometteurs. Les mesures de CO-stripping ont ensuite mis en évidence un effet électronique sur le platine favorable à l’oxydation du CO à bas potentiel sur les catalyseurs PtxNi1-x/C. Des résultats très encourageants ont montré que la modification du support de l’électrode (ajout de CeO2) a permis d’obtenir un catalyseur (Pt0,5Ni0,5/CeO2/C) possédant des activités catalytiques en HER et HOR similaires à celles de Pt/C tout en diminuant de 50% la quantité de Pt.
Mots-clés libres : Electroréduction de l'eau, électrooxydation du dihydrogène, nanomatériaux à base de platine, PtxNi1-x/C, PtxNb1-x/C .
- Électrolyseurs
- Réduction électrochimique
- Oxydation électrochimique
- Piles à combustible à hydrogène
- Piles à combustible à membranes anioniques
English
Design of PtxM1-x/C (M = N, Nb) and PtxNi1-x/CeO2/C materials for hydrogen evolution reaction (HER) and hydrogen oxidation reaction (HOR)
Platinum is the reference material for the electroreduction of water (HER) and the electrooxidation of hydrogen (HOR). The starting point of this work was the synthesis of Pt/C by the BAE method. The physicochemical properties of this material and the corresponding kinetic parameters for HOR and HER in alkaline medium were obtained. Palladium and gold also exhibit interesting activities towards these reactions. The activity of these metals supported on carbon and obtained by the same synthesis method was therefore studied in the same conditions so as to perform a comparative investigation. The effect of Ni and Nb on the catalytic activity of Pt for both reactions (HOR and HER) was also investigated. Thus, two sets of PtxM1-x/C (M = Ni, Nb) catalysts were prepared and their physicochemical properties and electrocatalytic activities studied in alkaline medium. Although Ni and Nb do not catalyze HOR nor HER in the scrutinized potential range, their presence can lead to changes in the catalytic site and consequently influence the electrocatalytic activity of the various materials towards the studied reactions. For each material, the kinetic parameters were determined for both HER and HOR and compared with those obtained for Pt/C. The results revealed very promising bimetallic catalysts. Moreover, the CO-stripping measurement highlighted an electronic effect on platinum favorable to the CO oxidation at low potential values for the PtxNi1-x/C materials. Finally, the modification of the electrode support by adding CeO2 resulted in a Pt0,5Ni0,5/CeO2/C catalyst exhibiting excellent catalytic activities towards HER and HOR while decreasing significantly (50%) the amount of Pt.
Keywords : Hydrogen evolution reaction, hydrogen oxidation reaction, Pt-based nanomaterials, PtxNi1-x/C, PtxNb1-x/C.
Notice
- Diplôme :
- Doctorat d'Université
- Établissement de soutenance :
- Université de Poitiers
- UFR, institut ou école :
- UFR des sciences fondamentales et appliquées (SFA)
- Laboratoire :
- Institut de chimie des milieux et matériaux de Poitiers - IC2MP
- Domaine de recherche :
- Chimie théorique, physique, analytique
- Directeur(s) de thèse :
- Têko Wilhelmin Napporn, Claudia Gomes de Morais
- Date de soutenance :
- 15 décembre 2015
- Président du jury :
- Kouakou Boniface Kokoh
- Rapporteurs :
- Paulo Olivi, Hyacinthe Randriamahazaka
- Membres du jury :
- Têko Wilhelmin Napporn, Claudia Gomes de Morais, Mériem Anouti-Benaichouche
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