Dru Delphine
Synthèse, optimisation et caractérisation des nouvelles architectures catalytiques pour une application en pile à combustible PEMFC
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Résumé
Français
Synthèse, optimisation et caractérisation des nouvelles architectures catalytiques pour une application en pile à combustible PEMFC
Ces travaux de recherche s'inscrivent dans le développement de nouveaux catalyseurs pour les piles à combustible de type PEMFC. L'objectif est d'améliorer le transfert de charges et de matières au sein des électrodes afin d'améliorer la durabilité des matériaux. Nous avons développé des catalyseurs qui permettent la transposition de la phénoménologie du point triple à l'échelle moléculaire. Le greffage de polymères conducteurs protoniques à la surface de nanoparticules de platine a été réalisé afin d'obtenir des complexes catalytiques nano-composites, comportant le catalyseur au platine, un conducteur protonique et un conducteur électronique. L'ensemble des matériaux issus de cette première étape ont été caractérisé en demi-cellule électrochimique afin de déterminer les catalyseurs les plus actifs et les plus sélectifs. Les matériaux les plus prometteurs ont enfin été testés en mono-cellule PEMFC de 5 cm² et 25 cm² afin de déterminer d'une part les performances in situ et d'autre part la durabilité des matériaux. Les électrodes nano-composites, formulées sans Nafion®, ont des caractéristiques équivalentes aux systèmes commerciaux. En effet, elles fournissent une densité de puissance maximale de 1 W.cm-2 et une durabilité de 20 µV.h-1 sur 300 h. Ces électrodes formulées sans composé fluoré permettent le recyclage du platine par pyrolyse.
Mots-clés libres : Pile à combustible, catalyse, nanoparticules de platine, polymérisation par ATRP, polymères conducteur protonique, polymère hydrophile-hydrophobe, acide polystyrène sulfonique, poly(2, 3, 4, 5, 6-pentafluorostyrène).
- Piles à combustible
- Catalyse
- Nanoparticules d'or
- Polymérisation
- Polymères
English
Synthesis, optimization and characterization of new catalyst design for proton exchange membrane fuel cell
This research work is within the scope of new catalysts for PEM fuel cells. The objective is to decrease the platinum amount in the electrode and to promote mass and electronic transfers, in order to improve the durability of the systems. We developed catalysts that enable the implementation of the phenomenology of the triple phase boundary at the molecular scale. The fieldwork concerns the grafting of proton conducting polymers (PSS) on the platinum nanoparticles surface in order to obtain nanocomposite catalysts. All synthetized materials are characterized in electrochemical half-cell, in order to determine the most active and the most selective catalyst. Then, the best catalytic complexes are tested in PEMFC 5 cm² and 25 cm² single-cell to determine in situ performance and materials durability. The properties of the nanocomposites electrodes formulated without Nafion®, are equivalent to commercial systems. Indeed, they provide a maximum power density of 1 W.cm-2 and a durability of 20 µV.h-1 during 300 h. These electrodes formulated without fluorinated compound allow platinum recycling by pyrolysis.
Keywords : Fuel cell, catalysis, platinum nanoparticles, ATRP polymerization, proton-conductive polymers, hydrophobic-hydrophilic polymers, poly(stryrene sulfonic acid), poly(2, 3, 4, 5, 6-pentafluorostyrène).
Notice
- Diplôme :
- Doctorat d'Université
- Etablissement de soutenance :
- Université de Poitiers
- Ecole doctorale :
- Gay Lussac - Sciences pour l'environnement
- UFR, institut ou école :
- UFR des sciences fondamentales et appliquées (SFA)
- Laboratoire :
- Institut de chimie des milieux et matériaux de Poitiers - IC2MP
- Domaine de recherche :
- Chimie théorique, physique, analytique
- Directeur(s) de thèse :
- Christophe Coutanceau, Pierrick Buvat
- Date de soutenance :
- 01 septembre 2016
- Président du jury :
- François Jérôme
- Rapporteurs :
- Cristina Iojoiu, Marc Cretin
- Membres du jury :
- Christophe Coutanceau, Pierrick Buvat, Stève Baranton
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