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Baron Fabien

Le fer dans les smectites : une approche par synthèses minérales

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Index

École doctorale :

  • Gay Lussac - Sciences pour l'environnement

UFR ou institut :

  • UFR des sciences fondamentales et appliquées (SFA)

Secteur de recherche :

  • Terres solides et enveloppe superficielle

Section CNU :

  • Structure et évolution de la Terre et des autres planètes

Résumé

  • Français
  • English
 

Français

Le fer dans les smectites : une approche par synthèses minérales

Les smectites riches en fer appelées nontronite jouent un rôle majeur dans de nombreux processus biogéochimiques à la surface de la Terre. La compréhension de ces processus requiert une caractérisation cristallochimique détaillée de ces minéraux, avec notamment une connaissance précise du statut du fer. Les signatures spectrales du fer structural des nontronites ont été étudiées par spectroscopie infrarouge (IR), Mössbauer et XPS. La mise en évidence de ces signatures a été possible grâce à la synthèse hydrothermale à 150°C d’une série de nontronites avec une large gamme de teneur en [4]Fe(III). Les caractéristiques spectrales IR permettent d'effectuer une estimation robuste de la quantité de [4]Fe(III) tétraédrique présente dans la structure de la nontronite. Ces synthèses ont également permis de faire le lien entre la cristallochimie des nontronites synthétiques et la spéciation aqueuse du Si, Fe et Na. Les calculs de la spéciation aqueuse du Si montrent que l'augmentation des espèces anioniques H3SiO4-(aq) et H2SiO42-(aq) liée à l'augmentation du pH, favorise l'incorporation du Fe(III) dans les sites tétraédriques de la nontronite. La stabilité de ces nontronites dans les conditions de synthèse a ensuite été étudiée en fonction du temps. Une transformation minéralogique a été mise en évidence, amenant à la dissolution de la nontronite au profit d'un assemblage aegirine et hématite. Ces résultats montrent clairement que les nontronites synthétisées sont transitoires dans le système étudié.

Mots-clés libres : Nontronite, fer, synthèses, cristallochimie, spectroscopie, FTIR, Mössbauer, stabilité, smectite.

    Rameau (langage normalisé) :
  • Smectites
  • Fer
  • Cristallochimie
  • Synthèse hydrothermale
  • Spectroscopie

English

Iron in smectites: a mineral synthesis approach

Iron-rich smectites named nontronite are playing a great role in lot of biogeochemical processes at the Earth's surface. To better understand these processes a characterization of iron status in nontronites is required. Spectral iron features in the nontronite structure were studied by infrared (IR), Mössbauer, and XPS spectroscopies. IR characteristic fingerprints of Fe(III) allowed to obtain a detailed overview of the crystal-chemistry of this minerals, notably a robust estimation of the tetrahedral [4]Fe(III) content of the nontronite. This study was possible thanks to an experimental approach using hydrothermal synthesis (150°C) of a series of nontronites with a wide range of [4]Fe(III) content. These syntheses allowed to assess the link between the crystal-chemistry of synthetic nontronites and the aqueous speciation of Si, Fe, and Na. The aqueous speciation calculations indicated that the increase in anionic species H3SiO4-(aq) and H2SiO42-(aq) linked to the increase in pH, favored the incorporation of Fe(III) in the tetrahedral sites of nontronites. The stability of nontronites versus time was also studied. A mineral transformation was evidenced with the formation of the aegirine and hematite through the dissolution of nontronite. These results revealed that the synthetic nontronite are transitional in this experimental syntheses.

Keywords : Nontronite, iron, syntheses, crystal-chemistry, spectroscopy, FTIR, Mössbauer, stability, smectite.

Notice

Diplôme :
Doctorat d'Université
Établissement de soutenance :
Université de Poitiers
UFR, institut ou école :
UFR des sciences fondamentales et appliquées (SFA)
Laboratoire :
Institut de chimie des milieux et matériaux de Poitiers - IC2MP
Domaine de recherche :
Terre solide et enveloppes superficielles
Directeur(s) de thèse :
Sabine Petit
Date de soutenance :
06 septembre 2016
Président du jury :
Emmanuel Tertre
Rapporteurs :
Nicolas Mangold, Antoine Thill
Membres du jury :
Sabine Petit, Sabine Valange, Olivier Grauby

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