Hérault Nelly
Préparation contrôlée de catalyseurs bimétalliques Pt-Rh supportés
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Résumé
Français
Préparation contrôlée de catalyseurs bimétalliques Pt-Rh supportés
Les catalyseurs Pt-Rh supportés ont montré des propriétés intéressantes en ouverture sélective des naphtènes. Les performances catalytiques de ces catalyseurs dépendent, entre autres, de l'interaction entre le rhodium et le platine. L'objectif de ces travaux portait sur l'étude de l'influence de la méthode de préparation sur les interactions Pt-Rh. Dans ce but, plusieurs voies reposant sur des stratégies de synthèse différentes ont été sélectionnées, des plus classiques, comme l'imprégnation, aux plus sophistiquées, comme la modification d'un catalyseur monométallique parent par ajout d'un second métal par réaction de surface, la formation des particules Pt-Rh au sein de microémulsion ou de microsuspension ou encore la réduction des précurseurs métalliques assistée par radiolyse. Les catalyseurs ont été caractérisés par diverses techniques telles que la chimisorption d'hydrogène, la microscopie électronique en transmission, la réduction en température programmée, l'adsorption de molécules sondes (CO ou NO puis CO) suivie par infrarouge ou encore par réactions modèles. Ces caractérisations ont permis de mettre en évidence que (i) les imprégnations classiques ou assistées par radiolyse mènent à un mélange de particules monométalliques et bimétalliques, (ii) les méthodes de modification de surface permettent le dépôt du second métal sur les sites spécifiques des particules métalliques préformées, (iii) la synthèse des particules métalliques en microsuspension ou microémulsion permet également l'obtention de particules bimétalliques, mais avec la présence d'alliages Pt-Rh de surface.
Mots-clés libres : Catalyseurs bimétalliques, interaction platine-rhodium, NO-CO/FTIR, composition de surface, synthèses redox et greffage, synthèses microémulsion et microsuspension, ouverture de cycle, méthylcyclopentane.
- Nanoparticules
- Matériaux nanostructurés
- Métaux -- Composition
- Catalyseurs à base de métaux du groupe du platine
- Fourier, Spectroscopie infrarouge à transformée de
English
Controlled preparation of supported Pt-Rh bimetallic catalysts
Pt-Rh supported catalysts have demonstrated interesting properties in selective ring opening of naphthenic molecules. Their catalytic performances depend on several properties like platinum-rhodium interaction. The aim of this work was to study the influence of the preparation method on Pt-Rh interactions. For this purpose, several preparation ways were selected, from the most classical ones, such as impregnation, to more sophisticated ways such as (1) surface modification of monometallic catalyst by addition of a second metal (surface reactions), (2) formation of Pt-Rh particles in microemulsion or in microsuspension, or (3) impregnation assisted by radiolysis. Catalysts were characterized by various techniques such as hydrogen chemisorption, transmission electron microscopy, temperature programmed reduction, adsorption of probe molecules (CO or NO then CO) followed by infrared spectroscopy, or model reactions. These characterizations allowed demonstrating that (i) the classical impregnation or the one assisted by radiolysis leads to monometallic and bimetallic particles, (ii) metal deposition on specific sites of preformed metallic particles can be obtained by surface modification of monometallic catalysts, (iii) the synthesis of metallic particles in microemulsion or microsuspension yields bimetallic entities with Pt-Rh alloy at the particle surface.
Keywords : Bimetallic catalysts, platinum-rhodium interaction, NO-CO/FTIR, surface composition, redox and grafting syntheses, microemulsion and microsuspension syntheses, ring opening, methylcyclopentane.
Notice
- Diplôme :
- Doctorat d'Université
- Etablissement de soutenance :
- Université de Poitiers
- Ecole doctorale :
- Gay Lussac - Sciences pour l'environnement
- UFR, institut ou école :
- UFR des sciences fondamentales et appliquées (SFA)
- Laboratoire :
- Institut de chimie des milieux et matériaux de Poitiers - IC2MP
- Domaine de recherche :
- Chimie organique, minérale et industrielle
- Directeur(s) de thèse :
- Florence Epron, Laurence Pirault-Roy
- Date de soutenance :
- 24 novembre 2014
- Président du jury :
- Kouakou Boniface Kokoh
- Rapporteurs :
- Claude Descorme, Éric Marceau
- Membres du jury :
- Florence Epron, Laurence Pirault-Roy, Karine Thomas
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