Brillouet Soizic
Désoxygénation de composés modèles représentatifs de ceux présents dans les biohuiles sur catalyseurs sulfurés
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Résumé
Français
Désoxygénation de composés modèles représentatifs de ceux présents dans les biohuiles sur catalyseurs sulfurés
L'utilisation de biohuiles comme carburants provenant de la transformation de différents types de biomasse (lignocellulosique, huile végétale, algue,...) est une alternative intéressante aux produits pétroliers développée depuis quelques années par l'Union Européenne. Cependant, le taux d'oxygène de ces biohuiles doit être fortement réduit avant leur introduction dans le pool carburant. Afin de modéliser ces huiles, différents composés oxygénés modèles ont été utilisés (acide décanoïque, décanal, phénol) seuls ou en mélange. Leur désoxygénation a été étudiée à 340 °C et sous 4 MPa, à la fois sur catalyseurs sulfures supportés sur alumine (Mo, CoMo, NiMo), et sur catalyseurs massiques de type NiMoS. Dans ces conditions, la désoxygénation de l'acide décanoïque conduit à la formation d'hydrocarbures en C10 et en C9, ces derniers étant majoritaires sur catalyseurs promus (CoMo et NiMo). La désoxygénation du phénol conduit à la formation d'aromatiques et de naphtènes, ces derniers étant majoritaires quel que soit le catalyseur utilisé. Un fort effet inhibiteur de l'acide sur la désoxygénation du phénol a été mis en évidence, attribué à un phénomène de compétition à l'adsorption en faveur de l'acide. Afin de s'affranchir de l'effet de support, des catalyseurs massiques constitués exclusivement de phases NiMoS ont été synthétisés en présence de différents agents (liquide ionique, formamide, eau). Leurs activités et sélectivités ont été mesurées en désoxygénation de l'acide décanoïque et du phénol. Sur ces deux composés, le solide formé dans l'eau a montré les meilleures activités.
Mots-clés libres : Hydrodésoxygénation, biocarburants, catalyseur sulfure, acide décanoïque, phénol, (Co, Ni)Mo/Al2O3, NiMoS massique.
- Catalyse hétérogène
- Catalyseurs d'hydrotraitement
- Biocarburants
- Sulfures métalliques
- Sulfure d'hydrogène
English
Hydrodeoxygenation of model oxygenates compounds representative of bio-oil on sulfided catalysts
Using bio-oil as engine fuels coming from conversion of biomass (lignocellulosic, vegetable oils, microalgae) is an interesting alternative to petroleum-based products depeloped over the last few years by the European Union. However, oxygen concentrations observed in bio-oil need to be sharply reduced before their introduction in the fuel pool. In order to model bio-oils, the effect of various oxygenates compounds was studied (decanoic acid, decanal and phenol) alone or in a mixture. Their deoxygenation was performed at 340 °C under 4 MPa over sulfided supported catalysts (Mo/Al2O3, CoMo/Al2O3, NiMo/Al2O3) and on bulk catalysts (NiMoS). Under these operating conditions, the deoxygenation of decanoic acid involved production of C10 and C9 hydrocarbons, the latter being the major products obtained on promoted catalysts (CoMo and NiMo). Phenol deoxygenation led to the production of aromatic and naphthenes, the latter being the major products whatever the catalyst used. A strong inhibiting effect of acid on the transformation of phenol was highlighted, assigned to a competitive adsorption in favour of the acid. In order to break out support effect, bulk catalysts formed exclusively by NiMoS phase were synthesized in presence of differents agents (ionic liquid, formamide, water). Activity and selectivity of these catalysts were measured in deoxygenation of two oxygenated model compounds (decanoic acid and phenol). For both oxygenated model compounds, the catalyst synthesized in water presented the highest activity.
Keywords : Hydrodeoxygenation, biofuel, sulfided catalyst, decanoic acid, phenol, (Co, Ni)Mo/Al2O3, NiMoS bulk.
Notice
- Diplôme :
- Doctorat d'Université
- Établissement de soutenance :
- Université de Poitiers
- UFR, institut ou école :
- UFR des sciences fondamentales et appliquées (SFA)
- Laboratoire :
- Institut de chimie des milieux et matériaux de Poitiers - IC2MP
- Domaine de recherche :
- Chimie organique, minérale, industrielle
- Directeur(s) de thèse :
- Frédéric Richard, Sylvette Brunet
- Date de soutenance :
- 11 décembre 2014
- Président du jury :
- Annie Pradel
- Rapporteurs :
- Carole Lamonier-Dulongpont, Dorothée Laurenti
- Membres du jury :
- Frédéric Richard, Sylvette Brunet
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