• ENT
  • Intranet
  • Portail étudiant
  • Portail université

Outils accessibilité :

  • Accessibilité |
  • Aller au contenu |
  • Aller au menu
 

UPThèses

Recherche

Hou Liwei

Metal oxide synthesis and its application in the heterogeneous catalytic oxidation processes, using H2O2 or peroxydisulfate as oxidant

enDépôt légal électronique

Consulter le texte intégral de la thèse (format PDF)  

Couverture du document

Index

École doctorale :

  • Gay Lussac - Sciences pour l'environnement

UFR ou institut :

  • UFR des sciences fondamentales et appliquées (SFA)

Secteur de recherche :

  • Chimie organique, minérale, industrielle

Section CNU :

  • Chimie organique, minérale, industrielle

Résumé

  • Français
  • English
 

Français

Propriétés de nanostructures d'oxydes de métaux de transition pour les procédés avancés d'oxydation dans l'eau, en présence de peroxyde d'hydrogène et de peroxydisulfate comme oxydant

Parmi les procédés avancés d'oxydation (AOPs), les procédés de type Fenton (réactif de Fenton: Fe2+/H2O2) et les procédés d'oxydation par le persulfate, sont décrits comme des procédés très performants. Le procédé Fenton est une voie prometteuse et attractive pour le traitement d'une large variété de composés organiques polluants, difficiles à traiter par les voies classiques de dépollution. Au cours du procédé Fenton, des radicaux hydroxyles, molécules à fort pouvoir oxydant capable de réagir avec pratiquement tous types de composés organiques et inorganiques, sont générés. De même, du fait de la structure similaire entre H2O2 et les ions peroxydisulfate, ces derniers peuvent se décomposer en radicaux sulfates (SO4-•), un autre type d'oxydant hautement réactif pouvant réagir avec les composés organiques. Cependant, les procédés Fenton et d'activation du peroxydisulfate classiques présentent plusieurs inconvénients. En effet, la solution doit être acidifiée avant la réaction, et des procédés complexes de purification / séparation sont nécessaires après réaction. Afin de contourner ces inconvénients, le développement de procédés de traitement hétérogènes est proposé pour le traitement de l'eau. Dans cette optique de développement de procédés économes, les oxydes de fer comme la magnétite sont proposés comme remplaçants des sels solubles de fer. Une utilisation de tels matériaux, à l'état solide, présente des avantages indéniables, dont la séparation aisée de l'espèce active après réaction par sédimentation ou filtration. Dans le cadre de ce travail de doctorat, différents types d'oxydes de fer, hématite ou magnétite, ont été synthétisés en milieu liquide ionique. La morphologie, les propriétés structurales, les rapports de surface FeII/FeIII, les surfaces spécifiques, les tailles de domaine cristallin, etc. ont été évaluées. Deux molécules différentes, la tétracycline (TC) et le phenol, couramment utilisées dans l'industrie chimique, ont été sélectionnées comme polluants modèles afin d'évaluer les performances des matériaux préparés pour leur élimination. Une partie importante du travail de doctorat a donc été l'étude des propriétés des matériaux pour l'élimination de polluants organiques par le procédé Fenton hétérogène. Les résultats montrent clairement que les principaux facteurs affectant les performances du procédé sont reliés aux propriétés de la phase active, du fait du caractère surfacique des réactions. La stabilité des systèmes catalytiques préparés est néanmoins une propriété cruciale également étudiée. Le manuscrit de doctorat met donc l'accent sur la conception de matériaux originaux destinés à une utilisation dans les procédés avancés d'oxydation dans l'eau.

Mots-clés libres : Fenton, hématite, magnétite, procédés avancés d'oxydation, ultrason, peroxydisulfate, H2O2, oxydation du CO.

    Rameau (langage normalisé) :
  • Hématite
  • Magnétite
  • Ultrasons
  • Oxydation électrochimique
  • Peroxyde d'hydrogène

English

Metal oxide synthesis and its application in the heterogeneous catalytic oxidation processes, using H2O2 or peroxydisulfate as oxidant

Fenton reaction (Fenton reagent: (Fe2+/H2O2)) and persulfate oxidation process, as advanced oxidation processes, are powerful oxidations used world around. Fenton reaction has been evidenced to be a promising and attractive treatment method for the degradation of a wide variety of hazardous organic pollutants, which are difficult to be treated using traditional soft treatment technologies. During Fenton process, free hydroxyl radicals (HO•), strong oxidant molecules capable of reacting with practically all types of organic and inorganic compounds, are generated. In the meanwhile, due to the similar structure between H2O2 and peroxydisulfate ions, peroxydisulfate ions can be decomposed to sulfate radicals (SO4-•), another kind of highly active oxidant that can react with organic compounds. However, the classical Fenton or peroxydisulfate activation processes present some disadvantages. Indeed, the solution needed acidification before carrying out the reaction and complex separation processes have to be applied after reaction. To overcome these drawbacks, heterogeneous catalytic oxidation processes were introduced for wastewater treatment. In this line, magnetite was evidenced as potential substituent to soluble iron ions, and it offers significant advantages such as an easy separation after reaction since the active material can be easily recovered by sedimentation or filtration for further used. In this PhD work, iron oxides, hematite and magnetite, were synthesized using an ionic liquid mediated process. The morphology, structural properties, FeII/FeIII surface ratios, specific surface areas (SSA), mean particle diameters, site densities, etc. were evaluated. Two different model pollutants (tetracycline (TC) and phenol), which are widely used chemicals all over the world, were selected to evaluate the performance of the prepared active materials. A significant part of the PhD study was then on the study of heterogeneous Fenton-like reaction for phenol and TC degradation. Experiments showed that the main factors affecting the heterogeneous Fenton-like system are related to the heterogeneous active phase properties, due to the surface reaction nature occurring over iron oxide surface. However, stability of this active phase, with progressive dissolution under reaction, is also a real challenge. This PhD manuscript, focusing on the design of highly active materials for advanced oxidation processes (AOPs), is constituted of five experiment result parts.

Keywords : Fenton, hematite, magnetite, AOP, ultrasound irradiation, peroxydisulfate, H2O2, CO oxidation.

Notice

Diplôme :
Doctorat d'Université
Établissement de soutenance :
Université de Poitiers
Établissement de co-tutelle :
Université de Wuhan (Chine)
UFR, institut ou école :
UFR des sciences fondamentales et appliquées (SFA)
Laboratoire :
Institut de chimie des milieux et matériaux de Poitiers - IC2MP
Domaine de recherche :
Chimie organique, minérale, industrielle
Directeur(s) de thèse :
Sébastien Royer, Hui Zhang
Date de soutenance :
13 septembre 2013
Président du jury :
Jean-François Lamonier
Rapporteurs :
Jean-François Lamonier, Lihua Zhu
Membres du jury :
Sébastien Royer, Hui Zhang

  • Tweeter
  • Partager
 

Menu :

  • Rechercher par...

    • Années de soutenance
    • Auteurs
    • Directeurs de thèse
    • Écoles doctorales
    • Secteurs de recherche
    • Sections CNU
    • UFR, instituts et Écoles
    • Recherche ciblée
  • À propos d'UPthèses

    • Présentation
    • Mode d'emploi
    • Contacts
  • Voir aussi

    • theses.fr
    • Bibliothèques de l'UP
    • Sudoc

Annexe :

  • Une question ?

    Avec le service Ubib.fr, posez votre question par chat à un bibliothécaire dans la fenêtre ci-dessous :


    ou par messagerie électronique 7j/7 - 24h/24h, une réponse vous sera adressée sous 48h.
    Accédez au formulaire...
 
 

Université de Poitiers - 15, rue de l'Hôtel Dieu - 86034 POITIERS Cedex - France - Tél : (33) (0)5 49 45 30 00 - Fax : (33) (0)5 49 45 30 50
these@support.univ-poitiers.fr - Crédits et mentions légales