Sellin Rémy
Dégradation de catalyseurs Pt-C sous des conditions mimant celles d'une PEMFC en fonctionnement
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Section CNU :
Résumé
Français
Dégradation de catalyseurs Pt-C sous des conditions mimant celles d'une PEMFC en fonctionnement
Des catalyseurs Pt/C pour piles à combustible ont été préparés par des méthodes colloïdales. Des études par ATG, ATG-SM, MET et DRX de 323 à 573 K ont été réalisées sous atmosphère oxydante et réductrice pour mimer les conditions de travail d'anodes et de cathodes de PEMFCs et pour accélérer le processus de vieillissement. Sous débit d'air, on observe peu d'agrégation et aucune fusion des particules, donc pas d'augmentation de Lv. Ceci est expliqué par la présence d'oxydes à la surface du platine. Sous atmosphère réductrice (H2 3%/He), l'agrégation des entités de platine et l'augmentation de Lv se produisent. Deux cinétiques de croissance de cristallites existent. De plus, le support carboné subit une dégradation par combustion sous air et reformage sous atmosphère réductrice. L'effet du traitement thermique sous atmosphères contrôlées sur la surface active et sur l'activité pour la réduction de l'oxygène et l'oxydation du CO a été évalué.
Mots-clés libres : Agglomération, Agrégation, Carbone, Combustion, PEMFC, Platine, Reformage, Dégradation, Vieillissement, Catalyseur.
- Agglomération
- Platine
- Catalyseurs -- Détérioration
- Piles à combustible à membrane échangeuse de protons
English
Pt-C catalysts degradation under conditions mimicing working PEMFCs
Fuel cell Pt/C catalysts were prepared via different colloidal methods. TGA, TGAMS, TEM and XRD studies from 323 to 573 K were carried out under oxidative and reductive atmospheres to mimic fuel cell anode and cathode working conditions and to accelerate ageing process. Under air flow, little aggregation of platinum is observed, but no fusion and increase of Lv. This is explained by the presence of oxygen species on the platinum surface. Under reductive atmosphere (H2 3%/He), aggregation and increase of the mean crystallite size are observed. Two kinetics of grain growth process seem to exist. Moreover, the carbon support undergoes degradation by combustion under air and reforming under reductive atmosphere. The effect of thermal treatment under controlled atmospheres on the electrochemical active surface area and on the electrocatalytic activity towards oxygen reduction reaction and CO oxidation of the Pt/C catalyst were evaluated.
Keywords : Ageing, Agglomeration, Aggregation, Carbon support, Combustion, PEMFC, Platinum, Reforming, Degradation, Catalyst.
Notice
- Diplôme :
- Doctorat d'Université
- Établissement de soutenance :
- Université de Poitiers
- UFR, institut ou école :
- UFR des sciences fondamentales et appliquées (SFA)
- Laboratoire :
- LACCO - Laboratoire de catalyse en chimie organique
- Domaine de recherche :
- Chimie théorique, physique et analytique
- Directeur(s) de thèse :
- Christophe Coutanceau, Jean-Michel Léger
- Date de soutenance :
- 12 juin 2009
- Président du jury :
- Elena Savinova
- Rapporteurs :
- Eric Chainet
- Membres du jury :
- Christophe Coutanceau, Jean-Michel Léger, Sylvie Escribano
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