Étude par diffraction des rayons X des déformations induites par irradiation/implantation d'ions dans le dioxyde d'uranium
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En conditions de stockage définitif, la désintégration a des radionucléides (produits en réacteur) induit des dommages dans le combustible nucléaire usé. Cet endommagement, et les déformations associées, doivent être étudiés pour évaluer correctement la tenue et l'évolution à long terme des pastilles de combustible. La démarche proposée dans cette thèse pour réaliser cette étude consiste : - à simuler la désintégration a par une implantation d'ions hélium dans une couche fine, en surface de polycristaux d'U02 j - à mesurer les déformations qui en résultent par des techniques de diffraction aux rayons X : la macrodiffraction pour une mesure moyenne dans la couche implantée, la microdiffraction, produite par un rayonnement synchrotron, pour des mesures très localisées, à l'intérieur des grains d'un polycristal d'U02. L'étude des déformations en fonction de la dose implantée permet de d'évaluer les effets des dégâts d'irradiation sur des durées de stockage de plusieurs milliers d'années. De nouvelles méthodes d'analyse ont été mises au point pour interpréter automatiquement les milliers de clichés de microdiffraction et en déduire la mesure des déformations dans la couche implantée. Un modèle mécanique a été construit pour rendre compte des mesures avec une grande précision, équivalente à la précision expérimentale. Ce modèle permet de mesurer le gonflement induit par les dommages d'irradiation pour des endommagements allant jusqu'à 0,77 dpa. Les valeurs mesurées sont comparables à des résultats de la littérature, obtenus sur des pastilles auto-irradiées. Il a également permis de quantifier l'augmentation avec l'endommagement de l'anisotropie élastique de l'U02. La microdif
Mots-clés libres : Dioxyde d'uranium, polycristaux, implantation, hélium, microdiffraction, diffraction des rayons X.
During long term storage of spent nuclear fuel, the a-decays of radionuclides produced by the in-pile irradiation induces damages in pellets. These damages, and the resulting strains, must be studied in order to assess correctly the long term evolution of fuel pellets. The approach chosan here is : - to simulate the a-decays by He ion implantation j - to measure the resulting straÏns using X ray diffraction techniques : macrodiffraction for average measurements, and synchrotron radiation based micro diffraction for local measurements inside grains. The study of strains as a function of ion implantation Huency enables to evaluated irradiation damages over thousands of storage yearB. New analytical methods have been developed to automatically interpret thousands of microdiffraction patterns, and to deduce strain into the implanted layer. Mechanical modeling bas been used to accurately predict measurements. This model enables to measure the isotropie swelling induced by helium implantation in a low damage range (below 0.77 dpa). Measured values are close to results previously reported in literature on self irradiated pellets. This model also allowed to quantify the increase with damage of U02 elastic aniBOtropy. X ray microdiffraction is a powerful technique to map the strRin fields within grains. This enables to study the influence of neighboring grains on the measured straÏns. This influence remains negligible (below the measurement accuracy) for low depth helium implantation (60 keV). For deeper belium implaotations (500 aod 1500 keV), this is not anymore the case : strains are very heterogeneous in the vicinity of gYRin boundaries.
Keywords : Uranium dioxide, polycrystals, implantation, helium, microdiffraction, X-ray diffraction.
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