Masdrag Liliana
Activité et sélectivité de catalyseurs de stockage-réduction des NOx pour la dépollution automobile. Influence de la nature des réducteurs présents
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Résumé
Français
Activité et sélectivité de catalyseurs de stockage-réduction des NOx pour la dépollution automobile. Influence de la nature des réducteurs présents
Ce travail porte sur le procédé NSR (NOx Storage-Réduction) de dépollution des gaz d'échappement automobile Diesel. Des catalyseurs contenant 2,12% Pt déposés sur alumine, cérine-zircone ou cérine modifiée, ont été caractérisés et évalués dans des conditions NSR, avec un regard particulier sur la sélectivité de la réduction des NOx. Les tests catalytiques sont effectués dans des conditions complexes : cycles 60s de stockage (mélange pauvre)/ 4s de réduction (mélange riche), avec des traces de réducteurs dans la voie pauvre et d’oxydant dans la voie riche. Des sélectivités importantes en N2O (gaz à effet de serre) ont pu être observées. Les émissions de N2O varient en fonction de la nature du support, de la température et des réducteurs mis en œuvre (C3H6, CO, H2 ou mélange C3H6+CO+H2). Dans certaines conditions, la présence de réducteur dans les phases pauvres contribue à la majorité du N2O émis lors des cycles NSR. Ces valeurs sont en bon accord avec les résultats obtenus en parallèle en régime stationnaire (SCR). A 200°C, H2 donne la plus grande sélectivité en N2O, essentiellement à cause de la réduction partielle des NOx en milieu pauvre. En revanche, à 300°C, C3H6 est le réducteur le plus sélectif en N2O, toujours avec une forte contribution des phases pauvres. Les résultats sont plus homogènes avec les catalyseurs supportés sur oxydes redox car ils favorisent la transformation des réducteurs dans la voie riche (réactions du gaz à l’eau et reformage de C3H6), conduisant à mélange réducteur moyenné. Les propriétés redox du support permettent aussi de limiter les émissions de NH3.
Mots-clés libres : NOx, réduction, sélectivité, NSR, SCR, N2O, NH3, alumine, cérine.
- Oxydes d'azote
- Alumine
- Oxydes de cérium
- Moteurs diesel -- Gaz d'échappement
- Gaz à effet de serre -- Réduction
English
Activity and selectivity of catalysts of storage-reduction of the NOx for the automobile cleanup. Influence of the nature of the present reducers
Lean reduction of NOx was studied on NSR (NOx storage-reduction) catalyst, with a special attention on N-compound selectivities. Platinum (2.12wt%) catalysts supported on various supports (alumina, ceria-zirconia and modified ceria) were characterized and evaluated in cycling conditions. Catalytic tests were performed and realistic and complex conditions : 60s for the storage phases (lean periods)/ 4s for the reduction (rich pulses). Gas mixture was composed of reducers and oxidants in both lean and rich atmosphere. In these conditions, high N2O emissions were measured (powerful greenhouse gas). The N2O selectivity depends on the redox properties of the support, the temperature and the chemical nature of the reducer (C3H6, CO, H2 or C3H6+CO+H2 mixture). In some conditions, more than half of the N2O production can occur during the storage phase, in lean condition. These results are in good agreement with those obtained in specific SCR tests. At 200°C, H2 lead to the higher N2O selectivity especially due to the partial NOx reduction in the lean period. At 300°C, N2O emission is mainly favoured with C3H6, with still a high contribution of the lean pulses. Results are less distinct with supported catalysts on redox material, due to the support involvement in the reducer transformation reactions (water gas shift and steam reforming), leading to a blend of reducers in the rich pulses. In addition, lower NH3 emissions were observed on platinum supported on redox oxides.
Keywords : NOx, reduction, storage, NSR, SCR, N2O, NH3, alumina, ceria.
Notice
- Diplôme :
- Doctorat d'Université
- Etablissement de soutenance :
- Université de Poitiers
- Ecole doctorale :
- Gay Lussac - Sciences pour l'environnement
- UFR, institut ou école :
- UFR des sciences fondamentales et appliquées (SFA)
- Laboratoire :
- Institut de chimie des milieux et matériaux de Poitiers - IC2MP
- Domaine de recherche :
- Chimie organique, minérale, industrielle
- Directeur(s) de thèse :
- Daniel Duprez, Xavier Courtois
- Date de soutenance :
- 28 juin 2012
- Président du jury :
- Gérard Delahay
- Rapporteurs :
- Gérard Delahay, Marco Daturi
- Membres du jury :
- Daniel Duprez, Xavier Courtois, Fabien Can, Rui Marques
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