UPThèses

Ce travail porte sur la compréhension des mécanismes de nucléation-croissance et le développement de contraintes associé lors du dépôt par pulvérisation de films minces métalliques. Le développement d’un dispositif de mesure in-situ en cours de croissance de la résistivité électrique est présenté et les potentialités offertes par son couplage avec deux autres diagnostics in-situ : la mesure de courbure du substrat et la spectroscopie différentielle de surface, ainsi qu’avec des caractérisations structurales, morphologiques et chimiques ex-situ (DRX, XRR, METHR, EELS, AFM) ont permis de mettre en évidence : le rôle clé joué par la température homologue et la structure d’équilibre du matériau déposé pour guider le mode de croissance 2D ou 3D et les contraintes associées. Pour les métaux à croissance 3D étudiés (Ag, Au, Pd et Ir) tous de structure CC, nous avons montré que l’amplitude du pic de tension associée au stade de coalescence était liée à la mobilité atomique des adatomes ; son maximum correspondant à la continuité du film. Nous avons montré que l’épaisseur de coalescence et donc la microstructure et la contrainte des éléments de forte mobilité pouvaient être contrôlées par la présence d’un surfactant en cours de croissance. Il est exposé que pour les métaux de faible mobilité atomique (Mo, W, Ta, Fe) et/ou de structure CC, la croissance débute par la stabilisation d’une amorphe suivie par la cristallisation vers la phase d’équilibre CC (Mo, Fe) ou la structure quadratique dans le cas du Ta, induite par la minimisation des énergies de surface/interface. Les premiers stades de croissance complexes du système Pd/Si liés à une forte réactivité d’interface ont été expliqués par la formation d’un siliciure d’interface tout d’abord amorphe qui cristallise, lorsque l’épaisseur de Pd déposée devient suffisante, par ségrégation dynamique du Si dans le métal. La très forte dissymétrie des interfaces Pd/Si et Si/Pd ainsi que le rôle de la température et du réservoir de Si sur la formation du siliciure ont été étudiés. Les interdépendances entre contrainte de croissance en régime stationnaire, microstructure, énergie déposée et cinétique de croissance dans le cas de métaux de faible mobilité ont été élucidées et le rôle majeur des joints de grains et des puits de surface sur la relaxation des défauts de types interstitiels en excès induits lors de dépôts énergétiques démontré. Une extension aux dépôts énergétiques du modèle cinétique de Chason de développement des contraintes est proposée.

Ce travail porte sur la compréhension des mécanismes de génération de la contrainte durant la croissance 2D de films métalliques de basse mobilité. L'évolution de la contrainte est suivie in-situ et en temps réel durant la croissance par pulvérisation magnétron de films Mo-Si par mesure de la courbure du substrat. Le dispositif optique multi-faisceaux utilisé offre une sensibilité sub-monocouche et permet ainsi de détecter des changements subtils de la contrainte de surface/interface, les transitions structurales et la formation de défauts dans le film. Les réusltats sont interprétés et discutés sur la base d'obesrvations ex-situ XRD, ESBD, HRTEM et AFM. Il est montré la possibilité d'ajuster la contrainte en changeant les conditions de nucléation, le flux et l'énergie des particules incidentes. Pour les solutions solides métastables Mo1-xSix sur a-Si, l'établissement au-delà d'une épaisseur critique d'une contrainte de tension, corrélée à l'augmentation de la taille latérale des grains, est attribuée à un changement de volume à la cristallisation du film. En revanche, pour des conditions similaires de dépôt, un état stationnaire en compression se développe dans les films dont la croissance est initiée sur c-Mo, après un stade initial en tension résultant d'une croissance en épitaxie, la formation de défauts est identifiée comme la source principale de cette contrainte compressive. Selon l'énergie des espèces pulvérisées, les atomes s'incorporent préférentiellement dans les joints de grains ou en interstitiel dans le grain, ce qui conduit à deux états distincts de contrainte, comme le révèlent les analyses XRD ex-situ.

Les dispositifs électriques, notamment embarqués, sont de plus en plus compacts et nécessitent toujours plus de puissance. Or, tous ces composants électriques produisent de la chaleur qu’il faut absolument évacuer pour maintenir un fonctionnement optimal. Dans cet objectif, l’équipe électrofluidodynamique de l’institut Pprime développe des systèmes électrohydrodynamiques (EHD) qui ont déjà montré de nombreux avantages pour les applications aussi bien spatiales que terrestres. Pour fonctionner de façon optimale, les systèmes EHD utilisent des liquides diélectriques avec un impact écologique faible comme les Hydrofluoroethers (HFE) dont le comportement électrique est mal connu. L’objectif du travail réalisé dans cette thèse est de caractériser la variation des propriétés électriques des HFE 7000 et 7100 en fonction de la température. Plusieurs méthodes ont été employées pour analyser le comportement électrique en basse tension ; une première méthode conforme aux directives de la normes CEI 61620 puis une seconde basée sur la spectroscopie diélectrique. L’étude est ensuite élargie au comportement thermique sous haute tension. L’analyse des caractéristiques courant-tension permet de mettre en évidence les trois zones typiques de comportement : ohmique, quasi-ohmique et d’injection et ainsi de définir les limites des régimes de conduction et d’injection. Cette partie haute tension aborde également, dans le respect la norme CEI 60156, le problème de la rigidité diélectrique des deux HFE à différentes températures en phase gazeuse et en phase liquide. Enfin, une étude préliminaire novatrice sur l’effet Kerr dans le HFE-7100 est réalisée. Elle montre que cet effet électro-optique peut être utilisé pour l’étude du développement des couches chargées aux interfaces HFE/électrodes. En conclusion, les résultats obtenus dans ce travail apportent une contribution à la compréhension du comportement électrique des HFE. Ceci est nécessaire pour améliorer et optimiser les performances des systèmes EHD fonctionnant avec ces liquides.