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Sardini Paul

Les thèses encadrées par "Sardini Paul"

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  • Minéralogie, porosité et diffusion des solutés dans l'argilite du Callovo-Oxfordien de Bure (Meuse, Haute-Marne, France) de l'échelle centimétrique à micrométrique    - Robinet Jean-Charles  -  08 décembre 2008

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    A l'échelle mésoscopique (~cm-µm), la diffusion des solutés ioniques dans l'argilite du Callovo-Oxfordien de Bure (Meuse/Haute Marne, France) dépend de l'organisation spatiale de la porosité et des minéraux (principalement argiles, carbonates et quartz). L'obtention de cartes minérales 2-D (microscopie électronique) ou 3-D (microtomographie de rayons X) est rendu possible par le développement de techniques de segmentation spécifiques. Les cartes de porosité obtenues par la méthode 3H-PMMA sont clairement corrélées à la minéralogie. Elles démontrent que les porosités locales (~µm) et globales (~cm) dépendent principalement de la teneur en minéraux argileux, les quartz et les carbonates pouvant être considérés comme non poreux. La diffusion des solutés a été modélisée à partir de la distribution spatiale 3-D réelle des minéraux et de la porosité. Cette approche a permis de quantifier le rôle des minéraux non poreux sur la géométrie des chemins de diffusion dans l'argilite. Le facteur de géométrie des chemins de diffusion a été corrélé à la teneur et la morphologie des minéraux non poreux. Les résultats obtenus ont mis en évidence une anisotropie de diffusion due à l'orientation préférentielle des grains de quartz et de carbonates dans le plan de sédimentation. A partir de méthodes de cartographies élémentaires, la distribution spatiale de l'ion Cu2+ et des minéraux a été acquise à l'échelle mésoscopique après une expérience de diffusion. Les résultats expérimentaux confirment les liens existant entre diffusion et minéralogie.

  • Etude expérimentale et modélisation des mécanismes physico-chimiques des interactions béton-argile dans le contexte du stockage géologique des déchets radioactifs    - Dauzères Alexandre  -  30 septembre 2010

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    Ces travaux de recherche s'inscrivent dans le cadre de l'étude de faisabilité du stockage des déchets radioactifs en couches géologiques profondes. L'option développée actuellement par l'Andra, inclut l'utilisation de plusieurs types de matériaux cimentaires en contact avec l'argilite du site du Callovo-Oxfordien (COX). L'argilite et les bétons sont caractérisés par des solutions porales multi ioniques très différentes en termes de concentrations et de pH. Contrôlée par les différences de concentrations, la diffusion des espèces aqueuses entre ces solides poreux induit des perturbations chimiques et physiques. Cette étude s'appuie sur un travail expérimental, analytique et numérique dans le but d'identifier les mécanismes contrôlant l'influence d'un environnement argileux sur les matériaux cimentaires. Deux pâtes de ciment durcies sont étudiées : une pâte CEM I, et une pâte " bas-pH " (ciment CEM I + fumée de silice + cendres volantes). Cette dernière est développée spécifiquement pour l'application stockage afin de limiter le panache alcalin vers l'argile. Deux montages expérimentaux sont créés : un premier où le matériau cimentaire est immergé dans une solution représentative de l'eau porale du COX, dans des conditions respectant la chimie du milieu argileux (pCO2 élevée, concentrations en carbonates, sulfates, pH neutre...). Les essais sont réalisés de 1 à 10 mois à 25°C. Le second dispositif permet le confinement des matériaux argileux en contact avec une pâte de ciment de 2 à 12 mois à 20 et 50°C. Les porosités des matériaux sont saturées. Les échanges de matière s'effectuent par diffusion en fonction des gradients de concentrations. Systématiquement, le matériau CEM I subit une décalcification, une carbonatation et une précipitation d'ettringite. Le matériau " bas-pH " est soumis à une décalcification, une dissolution de l'ettringite et à la formation de silicates de magnésium hydratés (M-S-H). Une pâte de ciment CEM I immergée dans la solution d'eau de site du COX développe une croûte de calcite recouvrant la totalité de la surface du matériau et limite la progression du front d'altération à une centaine de microns après 10 mois d'interaction (colmatage). Le même matériau en interface avec l'argilite remaniée du COX à température ambiante, présente une altération plus intense, jusqu'à près d'1 mm de profondeur après 1 an, provoquant une ouverture de porosité sur l'ensemble de l'épaisseur d'altération (pas de colmatage, faible carbonatation). Dans cette dernière configuration, à 20°C comme à 50°C, l'évolution du front d'altération est proportionnelle à la durée d'interaction. L'argilite subit une illitisation sous l'effet de la diffusion du KOH, mécanisme libérant du silicium et provoquant la précipitation de C-S-H de faible rapport CaO/SiO2 (0,8) à l'interface. Une pâte de ciment " bas-pH " immergée dans la solution d'eau de site du COX montre une altération intense, une déstructuration totale en surface liée à la décalcification totale de son C-S-H de départ de faible rapport CaO/SiO2 (≈ 0,8), se transformant en silice amorphe. La carbonatation (calcite) est diffuse et se localise entre la surface et la zone saine. Un important réseau de pores capillaires se forme. Le front d'altération évolue en racine carrée du temps (altération supérieure à 1,5 mm après 5 mois). Le même matériau en contact avec l'argilite (ou de la bentonite), montre une altération moins intense, avec la formation de M-S-H à l'interface. Le calcium libéré lors de la décalcification (C-S-H + ettringite) diffuse vers le matériau argileux pour se substituer au sodium dans l'interfoliaire des montmorillonites, aucune illitisation n'est identifiée. Les épaisseurs perturbées des deux côtés de l'interface n'excèdent pas quelques centaines de microns après 1 an. Les simulations numériques (HYTEC) de tous les essais, reproduisent l'ensemble les mécanismes observés expérimentalement et permettent d'identifier les échanges de matière dans l'ensemble des configurations. Ces simulations ont notamment permis de valider l'hypothèse expérimentale de diffusion de silicium de l'argilite vers la pâte de ciment CEM I en lien avec l'illitisation, source de précipitation de C-S-H à l'interface.

  • Effet de la cristallochimie des minéraux argileux gonflants sur les propriétés d'échange cationique et de dissolution. Implications dans un contexte de réhabilitation de sites miniers acidifiés    - Robin Valentin  -  04 décembre 2015

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    Les smectites sont présentent dans de nombreux environnements de surface et sub-surface au sein desquels elles jouent un rôle prépondérant dans la mobilité des cations majeurs et traces de part leurs capacités d’adsorption. En contexte de réhabilitation de sites miniers exploités par lixiviation acide, ces smectites jouent un rôle dans la remontée du pH des eaux ainsi que dans l’immobilisation des éléments solubilisés. La nature des argiles présentent dans les sables non consolidés d’un aquifère exploité a donc été étudié. La présence de smectites du type beidellite (charge tétraédrique) a été mise en évidence. Cependant, il existe peu d’études sur les propriétés de la beidellite, la majorité portant sur la montmorillonite (charge octaédrique). Un modèle d’échange pour 5 cations majeurs des eaux naturelles (Na, K, Ca, Mg, H) et un élément trace (226Ra) a donc été réalisé sur une beidellite de référence. Les vitesses de dissolution et les mécanismes à l’interface solide/solution en milieu acide ont ensuite été étudiés, validant l’application du modèle d’échange à bas pH. Des effets dus à l’organisation des particules en suspension (texture/agrégation) ont aussi été mis en évidence sur les propriétés d’échange et de dissolution. Lors de ces travaux, l’accent a été mis sur l’impact de la cristallochimie sur la réactivité des smectites par comparaison entre les propriétés de la beidellite et de la montmorillonite. Les résultats indiquent que la cristallochimie des smectites a un impact significatif sur leur comportement, ce paramètre pourrait ainsi être utilisé afin d’alimenter les modèles de transport réactif prenant en compte les propriétés des smectites.

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