UPThèses

La Formation Irati (Permien) présente une vaste distribution dans le Bassin du Paraná, depuis les états de Goiás et de Mato Grosso, au nord, jusqu'à le Rio Grande do Sul, au sud du Brésil. Cette unité fréquemment se trouve traversée par sills de diabase, dont la chaleur change la minéralogie initiale des roches sédimentaires. La géométrie hétérogène du bassin à l'époque de dépôt a rendu propice le développement de différentes faciès sédimentaires dans cette unité, favorisant le dépôt de roches terrigènes au sud du bassin et carbonatées et évaporitiques au nord. Au nord du bassin, où se trouve le secteur d'étude de cette thèse, six faciès sédimentaires ont été reconnues pour la Formation Irati: Faciès Carbonaté Dolomitique, Faciès Pélitique Inférieur, Faciès Carbonaté Oolitique, Faciès Pélitique Supérieur, Faciès Stromatolitique et Faciès Carbonaté Rosé. Les quatre premiers faciès sont reconnus dans tout le bord nord du bassin, et les deux derniers arrivent seulement dans la région de Alto Garças - MT. La composition minéralogique des pélites de cette région, ainsi que les caractéristiques sédimentaires, se distinguent de leurs équivalents dans les autres régions du bassin. Les black shales et les niveaux d'argillite verte intercalés sont composés anormalement de smectites-Mg et -Fe, saponite et nontronite respectivement. Elles se distinguent en outre par la basse concentration d'Al et des álcalis. Pour la caractérisation de la paragenèse sédimentaire de ces pelites, il faut premièrement identifier l'influence de la chaleur des sills sous ces roches. La saponite est encore présente dans le contact avec les corps ignés. Proche des sills, la formation de saponite s'accompagne de talc, serpentine, pyroxène et plagioclase. Les cristaux métamorphiques ont été différenciés des composantes sédimentaires à partir des caractéristiques texturales et quantités relatives. Les black shales sans influence thermique de sills sont formés majoritairement par de la saponite et du quartz, avec des petites quantités de talc, nontronite et serpentine. Les argillites vertes sont formées par de la nontronite, lizardite et quartz, avec des contributions de saponite et de talc. La formation des minéraux argileux mentionnés ci-dessus est rapportée à l'altération des minéraux détritiques mafiques (pyroxène, amphibole, olivine), qui peuvent provenir ou d'un secteur proximal, dans les voisinages du bassin, ou de sources volcaniques distantes dont les débris ont été déposés à partir de la chute de cendres dans le bassin. L'actuelle configuration du secteur source au nord du bassin n'est pas cohérente avec la composition des minéraux argileux des pelites (saponite, talc, lizardite, nontronite), ni avec les autres minéraux détritiques associés (spinelle, amphibole, pyroxène, chromite entre autres). Ces derniers indiquent une source composée principalement par des roches mafiques/ultramafiques. Un niveau d'argilitte verte intercalée dans les black shales est formé principalement par de la nontronite et du quartz. Elle présente des quantités anormales de zircon, monazite, apatite et chromite, et de hautes teneurs en ETR. L'anomalie en Cérium et accentuée. Ces caractéristiques indiquent la contribution de cendres volcaniques dans la formation de cette argilitte, qui selon sa composition géochimique possède une affinité avec des roches andésitiques. Des activités volcaniques permiennes avec une composition intermédiaire à basique sont reconnues dans le Groupe Mitu, dans la portion centrale de Andes.

Cette étude présente les travaux menés sur trois grands groupes de minéraux argileux (kaolins, illite, sudoite (chlorite di-trioctaédrique)) caractéristiques des halos d'altération entourant les gisements d'uranium de type discordance, dans le but de révéler les paléocirculations d'uranium dans les bassins intracratoniques d'âge méso-Protérozoïque (1,2-1,6 Ga). Grâce à la Spectrométrie de Résonance Paramagnétique Electronique (RPE), nous avons pu mettre en évidence la persistance des défauts structuraux au sein des kaolins contemporains de la diagenèse du bassin, et démontrer l'existence inédite de défauts relativement stables au sein des illites et des sudoites contemporaines de la mise en place des gisements uranifères. Ainsi, le défaut principal de l'illite (centre Ai) et le défaut principal de la sudoite (centre As) se caractérisent par un signal anisotrope avec, respectivement, des composantes ǵı = 2,003 et g// = 2,051, et gı = 2,005 et g// = 2,051. Comme pour les kaolins (kaolinite/dickite), les défauts principaux de l'illite et de la sudoite sont orientés perpendiculairement au plan (ab), situés au niveau de la liaison Si-O tétraédrique. Cependant, leurs stabilités thermiques semblent différentes. L'observation d'échantillons issus de différentes zones (stériles, anomales ou minéralisées) du bassin de l'Athabasca (Canada) a permis d'identifier une évolution parallèle entre la concentration en défauts actuellement mesurée dans les différents minéraux argileux et la proximité de zones minéralisées. Ainsi, les argiles apparaissent comme des traceurs potentiels des zones où ont circulé les solutions riches en uranium.

Le sous-échantillonnage est une plaie quasi systématique dans l'étude des milieux souterrains. En l'occurrence, la question reste posée d'interpréter des données recueillies in situ pour déterminer les paramètres macroscopiques régissant l'écoulement et le transport de soluté dans ces milieux. L'objet de ce travail est de proposer des outils d'inversion de données hydrodynamiques en gardant une approche physique (par opposition à systémique) du fonctionnement du réservoir. Des mesures de rabattements hydrauliques ont été acquises en deux campagnes de tests d'interférence sur l'aquifère carbonaté fracturé du Site Expérimental Hydrogéologique (SEH) de l'Université de Poitiers. Elles sont interprétées selon des modèles continus double milieu, et intègrent en particulier les effets de drainance karstique observés sur la seconde campagne de mesures. Un outil d'inversion du transfert de masse est également proposé sur la base d'un calcul Lagrangien dans le domaine des temps pour des réseaux de liens. Entre autres sophistications, l'inversion est assortie d'une dérivation analytique des sensibilités aux paramètres. Enfin, la trace du réseau de liens est éliminée en substituant les équations classiques du transport par les équations de Langevin. Elles intègrent un champ de forces à l'origine d'un terme hyperbolique qui pourrait représenter les éventuels effets de chenalisation d'un réseau. Plusieurs développements analytiques en régime transitoire et asymptotique du déplacement moyen et de la dispersion attestent de la faisabilité d'une telle substitution. Le travail doit cependant être poursuivi, notamment la comparaison avec des données de traçage acquises sur le terrain.

This thesis proposes a sequential inversion methodology for calibrating highly-heterogeneous reservoir models on well test data. The design and the application of that methodology are performed on an experimental hydro-geological site settled on a karstic and fractured limestone aquifer located near to Poitiers, France. The methodology involves two successive steps that are: first, the inversion of facies petrophysical properties; second, the gradual deformation of the facies distribution. By proceeding this way, the gradual deformation method, applied both globally and locally, improves the distribution of facies while keeping the previously optimised petrophysical properties. The fairly good capability on the resulting model to predict well responses allows to consider the gradual deformation as an efficient and robust method to find a facies geo-statistical realization matching at best flow data constraints. Alternative implementation of the sequence above are studied, by simply changing the schedule of the calibration steps. Efficiency and numerical performances of the methodology are also assessed by changing the number of gradual deformation parameters. Finally, it is investigated on the possibility to improve calibration by means of alternative flow modelling approaches. Whereas the adoption of a dual-medium model does not change significantly the simulated pressures, a more accurate modelling of conductive bodies by using a refined grid improves the prediction of short-time well responses. Further works could tentatively address the gradual deformation of object-based models for mimicking flow features of karstic and/or fractured heterogeneous reservoirs.

A l'échelle mésoscopique (~cm-µm), la diffusion des solutés ioniques dans l'argilite du Callovo-Oxfordien de Bure (Meuse/Haute Marne, France) dépend de l'organisation spatiale de la porosité et des minéraux (principalement argiles, carbonates et quartz). L'obtention de cartes minérales 2-D (microscopie électronique) ou 3-D (microtomographie de rayons X) est rendu possible par le développement de techniques de segmentation spécifiques. Les cartes de porosité obtenues par la méthode 3H-PMMA sont clairement corrélées à la minéralogie. Elles démontrent que les porosités locales (~µm) et globales (~cm) dépendent principalement de la teneur en minéraux argileux, les quartz et les carbonates pouvant être considérés comme non poreux. La diffusion des solutés a été modélisée à partir de la distribution spatiale 3-D réelle des minéraux et de la porosité. Cette approche a permis de quantifier le rôle des minéraux non poreux sur la géométrie des chemins de diffusion dans l'argilite. Le facteur de géométrie des chemins de diffusion a été corrélé à la teneur et la morphologie des minéraux non poreux. Les résultats obtenus ont mis en évidence une anisotropie de diffusion due à l'orientation préférentielle des grains de quartz et de carbonates dans le plan de sédimentation. A partir de méthodes de cartographies élémentaires, la distribution spatiale de l'ion Cu2+ et des minéraux a été acquise à l'échelle mésoscopique après une expérience de diffusion. Les résultats expérimentaux confirment les liens existant entre diffusion et minéralogie.

Malgré le rôle primordial que jouent les minéraux argileux sur les propriétés du sol, leur identification et de surcroît leur quantification reste une difficulté majeure. La méthode utilisée dans ce travail consiste à ajuster directement les diffractogrammes de rayons X calculés avec ceux enregistrés pour deux traitements sur un même échantillon (saturé calcium séché à l'air et saturé éthylène glycol) pour en reproduire toutes les caractéristiques (positions et largeur des pics, rapport des intensités relatives). Cette méthode, déjà performante pour les contextes hydrothermaux et diagénétiques, est pour la première fois utilisée sur des échantillons de sol. Les assemblages des minéraux argileux de la fraction < 2 µm ont été déterminés pour les horizons de deux profils de sol sur lesquels des sites expérimentaux de l'INRA (Versailles et Lusignan) sont installés. Les résultats indiquent que les assemblages sont complexes avec six à huit phases. Les minéraux interstratifiés (R0) sont abondants dans les deux sols. La caractérisation de ces assemblages complexes nécessite le calcul des diffractogrammes expérimentaux pour les fractions fines (< 0.05 µm) afin de prendre en compte les minéraux argileux à faible taille de domaine cohérent. Dans les deux cas, les variations minéralogiques sont faibles et le même assemblage permet de décrire l'ensemble du profil des deux sols. Par ailleurs, les proportions relatives varient. Dans le cas du Néoluvisol du site de Versailles (les Closeaux), les phases d'interstratifié illite/smectite (R0 ~60/40) et smectite sont dominantes. Le processus de migration préférentielle et/ou de néoformation des smectites a été mis en évidence. La description de l'assemblage des minéraux argileux du Cambisol du site de Lusignan montre que les interstratifiés illite/chlorite/smectite et les kaolinites sont dominants. Les résultats montrent que le sol actuel résulte d'un paléosol ferrallitique dans lequel un dépôt de limons s'est incorporé.

L'aquifère de Djibouti est formé par des basaltes fissurés et des scories datés de 1 à 9 Ma, intercalés des niveaux sédimentaires. Il est localisé en zone côtière sous un climat semi-aride. Cet aquifère revêt une importance capitale pour la ville de Djibouti qui exploite cette ressource à hauteur de 15 Millions de m3/an. Un Site Expérimental Hydrogéologique constitué de 11 forages repartis sur 1 hectare, a été implanté. Les logs de conductivités électriques des forages ont montré un niveau d'eau douce superficiel surmontant un niveau d'eau saumâtre. La lithologie a montré des scories surmontées par des basaltes. Les slug tests effectués sur les basaltes fissurés ont été interprétés à l'aide des solutions de Hvorslev (1951) et Bouwer & Rice (1976). Des perméabilités très faibles de 10-8 m/s ont été obtenues. Les pompages d'essais exécutés sur des scories ont donné des perméabilités très élevées de l'ordre de 10-2 m/s. Au niveau du SEH, les scories se comportent comme un milieu semi-captif avec une drainance à partir des basaltes, conformément au modèle de Hantush-Jacob (1955). Les résultats des analyses chimiques des eaux de l'aquifère, traités par des outils de classification statistique (analyses factorielle de correspondances) ont montré trois types d'eau : le type chloruré, le type sulfaté et le type bicarbonaté. Un modèle numérique de l'aquifère, en régime permanent a été élaboré par la méthode des points pilotes combinée aux fonctionnalités de paramétrisation non-linéaire et de régularisation du logiciel d'inversion PEST. Les résultats du modèle montrent que l'exploitation de cet aquifère a atteint une limite cruciale.

Integrated approach has been used to investigate the hydrogeological framework of a complex fractured volcanic aquifer system in the Upper Awash river basin located at the western shoulder of the Ethiopian rift. The groundwater flow system and mechanism of recharge of different aquifers have been studied using conventional hydrogeological field investigations, hydrochemistry, isotope hydrology and numerical groundwater flow modeling techniques. Litho-hydrostratigraphic relationships were constructed from lithologic logs obtained from exploratory drilling of deep boreholes. The result indicates quite complex flow pattern and hydraulic characteristics of the different volcanic aquifers. The litho-hydrostratigraphic correlation indicates that the permeable and porous scoraceous lower basaltic aquifer is extended laterally all the way from the Blue Nile Plateau to the study area. .The analysis of the temporal and spatial variation of water samples from different places revealed clear undwater-surface water interactions. New evidences have also emerged on the inter-basin groundwater transfer. Two distinct regional basaltic aquifers (Upper and lower) are identified showing distinct hydrochemical and isotopic signatures. In the southern part of the study area the upper and lower aquifers form one unconfined regional aquifer system. In the northern and central part of the basin, it appears that the two systems are separated by regional aquiclude forming confined aquifers, in places with artesian wells. The groundwater from the deep exploratory wells (>250m) tapping the lower basaltic aquifer and wells located in the south were found to be moderately mineralized (TDS: 400-600 mg/l), with relatively depleted stable isotope composition and with almost zero tritium. In contrast, the upper shallow aquifer has lesser ionic concentration, more isotopically enriched. Evidences from the different methods clearly indicate inter-basin groundwater transfer from the Blue Nile basin to the Upper Awash basin. The evidences also converge to testify common origin of recharge, presence of hydraulic connectivity for systems tapping the lower basaltic aquifer. This has enormous practical implication in finding large groundwater reserve at a greater depth that can solve the current water supply problems of the community including the capital Addis Ababa. It will also have important role in finding more regional aquifers along the plateau-rift margins in many areas having similar hydrogeological setup as the study area.

Dans les contextes de gisements d'uranium, les conditions redox constituent le principal facteur contrôlant le dépôt de la minéralisation. Très fréquemment observées dans ces gisements, les chlorites constituent le seul minéral argileux susceptible d'enregistrer des paléo-fronts redox, du fait de la présence dans sa structure de fer à la fois sous sa forme Fe2+ et Fe3+. Toutefois, le message délivré par ces minéraux est souvent difficile à préciser du fait de la présence très fréquente dans ces environnements de plusieurs populations d'origines variées (diagénétiques, hydrothermales, métamorphiques, épisodes hydrothermaux superposés...). Grâce à la spectroscopie µ-XANES et à un important travail méthodologique de calibration, nous sommes maintenant capables de mesurer sur lames minces et à ± 5 % le rapport Fe3+/SFe dans les chlorites. Les mesures réalisées démontrent que le rapport Fe3+/SFe peut atteindre des valeurs voisines de 60% pour les chlorites di-trioctaédriques et 5 % à plus de 40 % pour les chlorites trioctaédriques. En contexte hydrothermal, où les chlorites se forment via un processus de dissolution/recristallisation, le rapport Fe3+/SFe diminue avec l'augmentation de la teneur en Fer globale. Les chlorites observées en contexte diagénétique qui sont issues de la transformation polymorphique de la berthiérine ont un comportement différent puisqu'il n'apparaît pas de lien entre leur teneur en Fer total et le rapport Fe3+/SFe : leur chimie est directement héritée de celle du minéral précurseur, cette transformation ne permettant pas un échange ni une réorganisation des cations au sein de la structure. Ce mode de formation explique l'inadéquation de la modélisation thermodynamique pour ces phases minérales. En vue de leur utilisation comme marqueurs de paléoconditions dans les contextes de gisements d'uranium où chlorites hydrothermales et diagénétiques peuvent être présentes, il est donc déterminant d'identifier l'origine des chlorites avant de pouvoir préciser le message délivré. Cela peut être réalisé au travers de l'analyse de leur polytype: Ib (b=90°) pour les chlorites issues d'une transformation à l'état solide et IIb pour les chlorites formées via un processus de dissolution-recristallisation.

Ces travaux de recherche s'inscrivent dans le cadre de l'étude de faisabilité du stockage des déchets radioactifs en couches géologiques profondes. L'option développée actuellement par l'Andra, inclut l'utilisation de plusieurs types de matériaux cimentaires en contact avec l'argilite du site du Callovo-Oxfordien (COX). L'argilite et les bétons sont caractérisés par des solutions porales multi ioniques très différentes en termes de concentrations et de pH. Contrôlée par les différences de concentrations, la diffusion des espèces aqueuses entre ces solides poreux induit des perturbations chimiques et physiques. Cette étude s'appuie sur un travail expérimental, analytique et numérique dans le but d'identifier les mécanismes contrôlant l'influence d'un environnement argileux sur les matériaux cimentaires. Deux pâtes de ciment durcies sont étudiées : une pâte CEM I, et une pâte " bas-pH " (ciment CEM I + fumée de silice + cendres volantes). Cette dernière est développée spécifiquement pour l'application stockage afin de limiter le panache alcalin vers l'argile. Deux montages expérimentaux sont créés : un premier où le matériau cimentaire est immergé dans une solution représentative de l'eau porale du COX, dans des conditions respectant la chimie du milieu argileux (pCO2 élevée, concentrations en carbonates, sulfates, pH neutre...). Les essais sont réalisés de 1 à 10 mois à 25°C. Le second dispositif permet le confinement des matériaux argileux en contact avec une pâte de ciment de 2 à 12 mois à 20 et 50°C. Les porosités des matériaux sont saturées. Les échanges de matière s'effectuent par diffusion en fonction des gradients de concentrations. Systématiquement, le matériau CEM I subit une décalcification, une carbonatation et une précipitation d'ettringite. Le matériau " bas-pH " est soumis à une décalcification, une dissolution de l'ettringite et à la formation de silicates de magnésium hydratés (M-S-H). Une pâte de ciment CEM I immergée dans la solution d'eau de site du COX développe une croûte de calcite recouvrant la totalité de la surface du matériau et limite la progression du front d'altération à une centaine de microns après 10 mois d'interaction (colmatage). Le même matériau en interface avec l'argilite remaniée du COX à température ambiante, présente une altération plus intense, jusqu'à près d'1 mm de profondeur après 1 an, provoquant une ouverture de porosité sur l'ensemble de l'épaisseur d'altération (pas de colmatage, faible carbonatation). Dans cette dernière configuration, à 20°C comme à 50°C, l'évolution du front d'altération est proportionnelle à la durée d'interaction. L'argilite subit une illitisation sous l'effet de la diffusion du KOH, mécanisme libérant du silicium et provoquant la précipitation de C-S-H de faible rapport CaO/SiO2 (0,8) à l'interface. Une pâte de ciment " bas-pH " immergée dans la solution d'eau de site du COX montre une altération intense, une déstructuration totale en surface liée à la décalcification totale de son C-S-H de départ de faible rapport CaO/SiO2 (≈ 0,8), se transformant en silice amorphe. La carbonatation (calcite) est diffuse et se localise entre la surface et la zone saine. Un important réseau de pores capillaires se forme. Le front d'altération évolue en racine carrée du temps (altération supérieure à 1,5 mm après 5 mois). Le même matériau en contact avec l'argilite (ou de la bentonite), montre une altération moins intense, avec la formation de M-S-H à l'interface. Le calcium libéré lors de la décalcification (C-S-H + ettringite) diffuse vers le matériau argileux pour se substituer au sodium dans l'interfoliaire des montmorillonites, aucune illitisation n'est identifiée. Les épaisseurs perturbées des deux côtés de l'interface n'excèdent pas quelques centaines de microns après 1 an. Les simulations numériques (HYTEC) de tous les essais, reproduisent l'ensemble les mécanismes observés expérimentalement et permettent d'identifier les échanges de matière dans l'ensemble des configurations. Ces simulations ont notamment permis de valider l'hypothèse expérimentale de diffusion de silicium de l'argilite vers la pâte de ciment CEM I en lien avec l'illitisation, source de précipitation de C-S-H à l'interface.