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Section 31 - Chimie théorique, physique, analytique

Les thèses se rapportant à la section CNU "Section 31 - Chimie théorique, physique, analytique"

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  • Caractérisation et modification de l'acidité résiduelle en zéolithes cationiques    - Santos Vânia  -  29 septembre 2008

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    Un nouveaux test basé sur la réaction modèle d'isomérisation du 1-dodécène en phase liquide à 150 °C a été développé et validé en vue de pouvoir caractériser l'activité résiduelle de zéolithes cationiques dans des conditions proches de celles des procédés industriels de séparation. Les résultats du test conjugués avec des caractérisations physico-chimiques de différents matériaux ont montré que les sites réactifs sur la NaY sont des sites de Brönsted en quantité résiduelle (6,0x10-6 mol.eq.H+/gzeo), localisés principalement sur la surface externe. Ces sites peuvent être neutralisés en partie par passivation de la surface externe par du TEOS ou globalement par traitement à la soude. L'étude de l'impact de certaines conditions industrielles montre que la présence de l'oxygène peut conduire à la dégradation du solide en tant qu'adsorbant et l'eau à une baisse de son activité. L'échange du Na+ par un autre cation compensateur de charge (K+, Li+, Ca2+, Ba2+, Mg2+ et La3+) entraîne une augmentation de l'activité de la NaY, principalement dans le cas des cations multivalents. Des solutions de neutralisation et/ou de préparation de solides non acides sont proposées. Finalement, l'utilisation de ce test a été étendue à l'étude de l'acido-basicité des alumines de transition. Les résultats montrent que la réactivité augmente selon l'ordre suivante : Al-η>Al-γ>Al-δ>Al-θ et que le type de sites mis en jeu varie avec la température de prétraitement.

  • Oxydation du méthane à basse et haute température, application de procédés plasma et/ou catalyse    - Baylet Alexandre  -  26 septembre 2008

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    Les travaux de recherche de cette thèse concernent les problèmes liés à l'oxydation du CH4, gaz à effet de serre notoire provenant dans le cas présent du transport routier, et plus précisément l'élimination du CH4 issu des gaz d'échappement des moteurs de type Diesel. L'oxydation totale du CH4 a été étudiée : - A basse température par procédé Plasma/Catalyse : de tous les systèmes testés, la combinaison d'un système plasma froid de type DBD coaxial associé à un catalyseur Pd/Al2O3 en position POSTplasma permet l'oxydation de 30 % du CH4 avec une énergie déposée de 225 J.L-1 (Q=600 mL.min-1, N2/O2/CO2/H2O/0,5%CH4, T=250 °C, H=150 mm) tout en minimisant la production de O3 et en ne générant pas de NOx. Cependant, les puissances consommées (> kW) sont trop importantes pour une éventuelle application sur véhicules. - A basse température sur catalyseurs Pd/Al2O3 (température de light-off) : L'étape de ré-oxydation de Pd° est plus rapide sur des petites particules mais l'activation du CH4 y est plus difficile en raison d'une stabilisation plus importante des petites particules de PdO par le support. Une série de pulses réducteurs (CH4 ou C3H6) en conditions isothermes permet d'activer le catalyseur et d'atteindre un maximum de conversion. - A haute température sur catalyseurs Pd/(oxyde modifié) (pics haute température) : la synthèse d'une alumine dopée (La, Sr, Ba, Mn) avec une surface spécifique de l'ordre de 50 m2.g-1 permet d'atteindre des taux de conversion de 90 % du CH4 à 700 °C tout en maintenant une excellente stabilité thermique. Un mécanisme redox de type Mars et van-Krevelen, avec transfert de l'oxygène du support vers les particules de palladium est proposé pour expliquer les différences en termes d'activité catalytique et de stabilité thermique en comparaison au catalyseur de référence Pd/Al2O3.

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