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Gay Lussac - Sciences pour l'environnement

Les thèses soutenues à l'école doctorale "Gay Lussac - Sciences pour l'environnement"

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192 ressources ont été trouvées. Voici les résultats 41 à 50
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  • Synthèse de méthanethiol à partir de méthanol et d'H2S en présence de K2WO4/Al2O3    - Gay Julien  -  24 novembre 2014

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    Le méthanethiol (MeSH) est un intermédiaire important dans la synthèse de la méthionine, un acide aminé largement utilisé dans l'industrie agro-alimentaire. Le marché étant en constante augmentation, il est indispensable d'optimiser la formation de MeSH à partir de méthanol (MeOH) et de sulfure d'hydrogène (H2S) en présence de K2WO4/Al2O3 (10,5 % massique). L'impact de paramètres clés, tels la conversion du méthanol, la température ou le rapport molaire H2S/MeOH a été étudié dans des conditions proches de celles du procédé. Un fort effet inhibiteur de l'eau, co-produit de la réaction, a été mis en évidence, aussi bien sur l'activité catalytique que sur les sélectivités des différents produits. En revanche, le dioxyde de carbone (CO2) et le monoxyde de carbone (CO), produits non valorisables, n'ont aucun impact sur les performances du catalyseur. Un schéma réactionnel complet a été établi rendant compte de la formation des différents produits de réaction. Un modèle cinétique faisant intervenir le formalisme de Langmuir-Hinshelwood, en accord avec les résultats expérimentaux, a été développé. La caractérisation du catalyseur K2WO4/Al2O3 a confirmé que le site actif est une paire acide-base, l'acidité étant apporté par le tungstène alors que le potassium génèrerait une basicité à la surface du matériau. A partir de ces observations, la mesure des performances catalytiques de solides à base de terres rares, présentant une acidité et une basicité plus fortes, montre que ceux-ci sont plus actifs que le catalyseur K2WO4/Al2O3, tout en conservant une sélectivité en MeSH similaire.

  • Synthèse et caractérisation de matériaux électrocatalytiques : activation anodique de l'eau dans un électrolyseur PEM    - Audichon Thomas  -  13 novembre 2014

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    Le dihydrogène se présente comme un vecteur énergétique d'avenir pour la diversification des sources de production d'énergie. L'électrolyse de l'eau dans le système PEMWE (Proton Exchange Membrane Water Electrolyzer) permet l'obtention de dihydrogène de grande pureté. Les atouts de cette technologie induite par l'utilisation d'assemblage membrane électrode (AME) permettent son couplage aux énergies renouvelables. Toutefois, l'amélioration de l'activité catalytique des matériaux anodiques et leur stabilité pour baisser la tension de cellule et la diminution de la teneur en métaux nobles dans la composition des matériaux sont nécessaires. Lors de ces travaux de thèse, une voie de synthèse a été élaborée pour préparer des nanomatériaux à base de ruthénium. L'ajout d'iridium a permis dans un premier temps de prévenir l'oxyde de ruthénium de la dissolution tout en maintenant l'activité du catalyseur initial. Les meilleures performances catalytiques des AMEs en termes de densité de courant, de tension de cellule et de durabilité ont été délivrées avec les matériaux anodiques dont la composition molaire en Ru est supérieure à 70 %. La substitution partielle des métaux précieux (Ru et Ir) par du cérium et du niobium dans le but de proposer des catalyseurs à moindre coût a été aussi réalisée. Contrairement au niobium qui apporte une phase amorphe dans la structure du matériau, le cérium jusqu'à une teneur de 10 % permet de conserver les performances de l'anode telles que obtenues dans le matériau bimétallique. Le cérium se présente donc comme un métal prometteur à intégrer de manière appropriée dans la composition des matériaux anodiques.

  • Activation acide ou superacide : synthèse de nouveaux composés azotés fluorés et polycycliques    - Metayer Benoît  -  07 novembre 2014

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    Le fluor est devenu un élément incontournable en chimie médicinale. Les propriétés physico-chimiques induites par l'incorporation de cet atome dans les composés organiques en font un outil efficace dans la conception de mimes de fonctions chimiques. Les difficultés pour accéder aux composés azotés fluorés permettent d'envisager l'utilisation des milieux superacides et acides fluorants comme alternative de synthèse. Dans la première partie, la réactivité de N-allyl-N-arylbenzènesulfonamides en milieu superacide HF / SbF5 a été étudiée. La non observation de la cyclisation de type Friedel-Craft intramoléculaire initialement envisagée pour ces composés a été expliquée grâce à une étude mécanistique utilisant la RMN basse température in situ. En modifiant les conditions opératoires, la synthèse de N-arylbenzènesulfonamides α-fluorés a pu être développée. Les structures obtenues ont été testées pour l'inhibition des anhydrases carboniques. Dans la seconde partie, une nouvelle réaction d'hydrofluoration d'ynamides dans le milieu HF / pyridine a été développée. Cette stratégie a permis d'obtenir régio- et stéréosélectivement des (E)-α-fluoroènamides originaux. Par analogie avec les fluoroalcènes décrits en tant que mimes d'amides, les α-fluoroènamides sont potentiellement des isostères de la fonction urée. Le biomimétisme de ces structures est discuté grâce aux résultats d'études structurales réalisées par modélisation moléculaire. La réactivité surprenante de structures ortho-substituées en milieu superacide a permis le développement d'une réaction de polycyclisation intramoléculaire d'ynamides, cette nouvelle méthode permettant d'accéder en une étape à des polycycles azotés à haute valeur ajoutée.

  • Importance des compromis liés à l'eau chez une espèce caractéristique des milieux bordiers, la vipère aspic (Vipera aspis)    - Dupoué Andréaz  -  06 novembre 2014

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    L'un des enjeux majeurs en écologie est de comprendre et prédire la réponse des organismes aux variations environnementales. Pour cela, la clarification des mécanismes proximaux est une étape indispensable pour comprendre des patrons écologiques généraux comme l'utilisation de l'habitat ou la distribution des espèces. Dans ce contexte, l'approche écophysiologique est particulièrement pertinente. Si la ressource trophique et les contraintes énergétiques ont attiré un intérêt considérable, les compromis liés à l'eau demeurent actuellement peu considérés. Pourtant l'eau est aussi une ressource capitale pouvant être limitante. La régulation de la balance hydrique pourrait donc jouer un rôle clé dans les compromis physiologiques et comportementaux. L'objectif principal de ce doctorat est d'évaluer l'importance des compromis liés à l'eau chez une espèce caractéristique des milieux bordiers (haies, lisières), la vipère aspic (Vipera aspis). Cette espèce vivipare est particulièrement dépendante des conditions thermiques, notamment pour sa reproduction. Notre hypothèse générale est qu'au même titre que les conditions thermiques, les conditions hydriques confrontent l'organisme à des compromis physiologiques et comportementaux importants, particulièrement lors de la reproduction (i.e., gestation). Nous avons combiné des études descriptives (thermorégulation, pertes hydriques) et expérimentales (manipulation de l’accès à l'eau) qui suggèrent l'existence d'un compromis entre la thermorégulation et la balance hydrique. Ces contraintes liées à l'eau sont associées à des ajustements physiologiques et comportementaux qui doivent être considérés pour comprendre les stratégies reproductrices et identifier de possibles conflits intergénérationnels (mère-embryons). Au même titre que les contraintes énergétiques ou thermiques, les besoins en eau sont donc essentiels à considérer pour aborder des questions écologiques et évolutives générales.

  • Nanosondes épigénétiques    - Bahhaj Fatima El  -  30 octobre 2014

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    Les cibles épigénétiques telles que les histones désacétylases (HDAC) sont étudiées comme nouveaux traitements anticancéreux, leur fonctionnement anormal étant associée aux processus cancéreux. De nombreux inhibiteurs de ces enzymes sont apparus tel que le SAHA ou le CI-994. Notre laboratoire a développé un nouvel analogue de la trichostatine A appelé NODH. Malgré leur activité anticancéreuse in vitro prometteuse, ces inhibiteurs souffrent de leur manque de solubilité, d'effets toxiques et de leur rapide métabolisation par l'organisme. Afin de pallier ces limitations, ces iHDAC peuvent être conjugués à des vecteurs capables de les transporter dans l'organisme et de les libérer une fois la cible tumorale atteinte. Ce travail de thèse a consisté dans un premier temps à développer des prodrogues acido-sensibles capable de libérer la substance active après endocytose par les cellules. Ces systèmes ont été appliqués aux trois iHDAC SAHA, CI-994 et NODH. Les prodrogues développées ont ensuite été accrochées sur des nanoparticules polymériques connues pour leur biocompatibilité et leur accumulation dans les tumeurs grâce à l'effet EPR. L'activité anticancéreuse de certaines nanoparticules a été validée par des tests in vitro et in vivo. Un deuxième travail a été entrepris concernant la préparation de prodrogues fluorescentes pH labiles capables de libérer la substance active et de moduler la fluorescence par la variation du pH. La dernière partie de ce travail a été consacrée à la mise au point d'une nouvelle méthode de synthèse par voie superacide potentiellement stéréosélective de benzofuranones nécessaires à la préparation d'analogues de NODH.

  • Rôle du fer sur Legionella pneumophila et sur sa persistance dans les biofilms naturels    - Portier Emilie  -  17 octobre 2014

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    L. pneumophila est une bactérie ubiquitaire des environnements aquatiques, responsable de la légionellose. Elle est principalement retrouvée au sein de protozoaires, mais aussi dans les biofilms. Il est admit que le fer est l'un des éléments indispensable à la croissance de ce pathogène. En 2008, une étude a été réalisée au sein de notre équipe montrant une modulation de l'expression des gènes entre L. pneumophila à l'état planctonique, et à l'état de biofilm. Dans cette même étude, l'ajout de forte concentration en fer (1,25 g/l), dans le milieu de culture des biofilms, a révélé une inhibition de leur développement. Le fer présente donc un rôle dans l'établissement de biofilms mono espèces de L. pneumophila. Nous avons développé un modèle de biofilms naturels, formés à partir d'eau de rivière, afin de tester l'établissement de L. pneumophila, dans des conditions où l'eau de rivière est supplémentée en fer ou au contraire appauvrit, par l'ajout de chélateurs, le deferoxamine mesylate (DFX) ou le dipyridyl (DIP). Les ajouts de fer et de DFX n'ont eu aucun impact sur l'établissement de L. pneumophila contrairement au DIP, qui a induit une augmentation de l'implantation de ces bactéries. Par ailleurs, nous avons effectué une analyse transcriptomique sur L. pneumophila cultivées en milieu liquide supplémenté en DFX. L'ajout du chélateur a entrainé une induction de l'expression de 113 gènes et la répression de 246 gènes. Parmi les gènes induits, certains sont déjà connus comme étant impliqués dans le métabolisme du fer ou contrôlés par le fer. Parmi eux, un gène a été surexprimé, il n'a jamais été associé au fer et sa fonction est encore inconnue à ce jour. Il s'agit du gène lpp2867. Des investigations ont été réalisées afin de caractériser et de comprendre le rôle de la protéine pour laquelle il code. Elle est notamment impliquée dans l'infection des amibes et des macrophages. Son rôle dans le transport du fer ferreux a également été mis en avant. Cette protéine a été nommée IroT pour « iron transporter ».

  • Conséquences et impacts prévisibles d'une perte d'habitat majeure sur une espèce menacée aux exigences écologiques complexes : effets de la mise en place du contournement ferroviaire à grande vitesse Nîmes-Montpellier sur la dynamique de la population d'Outarde canepetière des Costières de Nîmes    - Devoucoux Pierrick  -  10 octobre 2014

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    L'urbanisation et la construction d'infrastructures de transports sont aujourd'hui la première cause de baisse de diversité. De par la perte d'habitat et la fragmentation du paysage qu'ils engendrent, ces ouvrages impactent les populations. Notre travail a cherché à évaluer, sur une espèce aux exigences écologiques complexes, les impacts prévisibles de la mise en place d'une Ligne à Grande Vitesse (LGV) et leurs conséquences. Nous avons étudiés la population d'Outarde canepetière Tetrax tetrax des Costières de Nîmes. A l'échelle de son aire de répartition, cette population fait figure d'exception : elle atteint localement des densités-records et développe des patterns de distributions jusqu'alors jamais rencontrés chez l'espèce. Nous avons cherché à identifier les variations locales de distribution et leur corrélation avec les paramètres d'habitat selon une grande gamme d'échelle spatiale, afin de modéliser les patterns de distribution attendus et les impacts prévisibles de la future infrastructure.

  • Influence d'une modification par des éléments du groupe p de catalyseurs de palladium nanostructurés sur l'oxydation électrocatalytique du glycérol    - Zalineeva Anna  -  28 août 2014

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    Les stocks de glycérol à travers le monde augmentent, étant une matière première secondaire, ce produit chimique doit être valorisé. La co-production d'énergie électrique ou d'hydrogène et de produits chimiques à valeur ajoutée à partir du glycérol peut être réalisée dans des réacteurs électrochimiques. L'oxydation de glycérol est une réaction complexe qui peut conduire à un grand nombre de produits chimiques et d'intermédiaires utiles pour l'industrie. Le développement de catalyseurs spécifiques pour orienter les chemins réactionnels de l'électrooxydation du glycérol vers les produits désirés est un objectif très important. Des nanoparticules non supportées de palladium à distribution de taille et de forme contrôlées ont été synthétisées par une voie colloïdale et caractérisées par microscopie électronique et des méthodes électrochimiques afin d'obtenir une corrélation entre la structure de surface et la réponse électrochimique. Ces électrolyseurs modèles ont été modifiés par dépôt d'adatomes de bismuth. Et leur activité et sélectivité vis-à-vis de l'électrooxydation du glycérol ont été respectivement évaluées par voltammétrie cyclique et spectroscopie infrarouge in situ. Des matériaux plus proches d'applications industrielles à base de palladium et d'éléments du groupe p (Bi, Sn) ont ensuite été aussi synthétisés et évalués vis-à-vis de l'électrooxydation du glycérol. Les résultats obtenus montrent clairement l'influence de la composition, de l'orientation de surface et de la nature de catalyseur sur l'activité et la sélectivité dans la réaction de l'électrooxydation du glycérol.

  • Nouvelle approche d'estimation de la vulnérabilité des aquifères combinant le modèle DRASTIC et la sensibilité des sols à l'infiltration. Application à l'aquifère du Dogger dans l'interfluve Clain-Vienne, Poitou-Charentes, France    - Shorieh Amani  -  16 juillet 2014

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    Cette étude s'intéresse, par l'utilisation de la cartographie, à l'évaluation de la vulnérabilité des eaux souterraines aux pollutions en particulier à la vulnérabilité intrinsèque des nappes libres. Dans cette optique, une étude bibliographique sur les méthodes d'estimation de la vulnérabilité des nappes a été menée. A partir de cette étude bibliographique on a trouvé que la méthode DRASTIC a été considérée comme la base de la plupart des études de vulnérabilité. L'aquifère du Dogger convient tout-à-fait à une application des différentes méthodologies. En effet, grâce à son importance en tant que source d'eau potable et d'irrigation ainsi qu'à sa principale problématique qui est la vulnérabilité aux concentrations en nitrates (on peut la considérer comme une nappe très vulnérable aux pollutions superficielles, surtout aux surconcentrations en nitrates), une base de données à la fois volumineuse et diversifiée a été acquise sur plusieurs décennies de travaux de prospection, de suivi et d'exploitation. On peut retrouver ces données sous forme de fiches, de tableaux de cartes et de comptes-rendus. Une description générale de la zone d'étude nous a permis de déterminer les paramètres disponibles dans cette aquifère afin de déterminer quelle méthode il convenait d'appliquer à cette nappe. Ainsi, une étude hydrogéochimique à été réalisée à partir d'une campagne de prélèvements et d'analyses chimiques des eaux souterraines. Ces analyses chimiques, en particulier les analyses des teneurs en nitrates, ont été utilisées pour valider les cartes de la vulnérabilité de l'aquifère du Dogger. Donc, dans le but de cartographier la vulnérabilité de la nappe du Dogger dans le département de la Vienne, on a appliqué deux méthodes, et tout d'abord la méthode DRASTIC (Aller et al. 1987). La carte obtenue par cette méthode est mal corrélée avec la concentration en nitrates. En effet cette méthode attribue un poids faible au sol dans le calcul de l'indice final et elle a complètement ignoré les rôles des activités agricoles. C'est pourquoi on a proposé une nouvelle méthode dévirée de la méthode DRASTIC. Cette seconde méthode est plus adaptée à la nappe libre localisée sous la surface d'une activité agricole très importante. En prenant en considération les neuf paramètres qui déterminent la sensibilité des sols à l'infiltration verticale et l'occupation du sol. La nouvelle carte a permis d'obtenir une meilleure corrélation entre les concentrations en nitrates mesurées et les zones vulnérables par rapport à la méthode originale. Le système d'information géographique avec le logiciel Arc Map (10) a représenté un facteur très important pour réaliser ce projet. Ce SIG a permis de construire une base de toutes les données existantes "géologiques, hydrogéologiques, chimiques et les caractéristiques du sol". Cette base, d'une part permet de disposer pour l'aquifère du jurassique moyen dans la zone d'interfluve Clain-Vienne, des couches d'informations complètes qui pourraient être une référence pour plusieurs études hydrogéologiques. D'autre part, le SIG a été très précieux dans le domaine de la protection et de la gestion des nappes. Il a pu faciliter l'application des méthodes d'estimation de la vulnérabilité, grâce à ses outils (coupage, superposition, méthode d'interpolation, calcul mathématique) qui permettent de traiter un grand nombre des données en superposant toutes les cartes de chaque facteur sur un support de même taille, ainsi que d'intégrer et combiner ces cartes. Nous pouvons à l'aide de tous ces outils, calculer les indices finaux et produire une carte finale de la vulnérabilité qui devient elle-même un outil facile de comparaison avec les teneurs en nitrates afin de valider les résultats.

  • Variabilité génétique de la luzerne cultivée en association avec une graminée fourragère    - Maamouri Amel  -  26 juin 2014

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    La luzerne est une légumineuse fourragère pérenne qui présente de nombreux avantages agronomiques et environnementaux. La performance des associations luzerne - graminées est conditionnée par la production de biomasse et la teneur en protéines de chaque espèce et sa survie. L’effet de la variabilité génétique de la luzerne sur les composantes du rendement dans les associations est mal connu. Dans ce contexte, cette thèse a deux objectifs : i) caractériser la diversité génétique pour les caractères liés à la production et à la qualité de la luzerne dans l’association ii) analyser le contrôle génétique de ces caractères. Deux dispositifs comprenant trois traitements (mélange luzerne-fétuque, monoculture et isolé) ont été mis en place. Le premier comprenant 46 génotypes contrastés de luzerne a été phénotypé sur deux ans pour l’architecture, la biomasse et la concentration en protéines. Le deuxième composé d’une population F1 de 198 individus, a été phénotypé sur une année. Cette population F1 a été génotypée avec des marqueurs SSR et DArT pour établir une carte génétique. Une large variation génétique entre les génotypes de luzerne a été montrée. Cette variation affecte la hauteur et la teneur en protéines de la fétuque associée. On a observé que les caractères mesurés en isolé ou en monoculture sont relativement prédictifs des mêmes caractères en mélange, mais une évaluation des génotypes en mélange reste indispensable. La détection de QTL montre que certains QTL sont communs aux différents traitements. Chaque QTL explique de 6 à 23% de la variation observée pour la hauteur et la biomasse. Des pistes méthodologiques pour la sélection sont envisagées.

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