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Section 35 - Structure et évolution de la terre et des autres planètes

Les thèses se rapportant à la section CNU "Section 35 - Structure et évolution de la terre et des autres planètes"

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  • Étude du fonctionnement hydrogéochimique du système aquifère du Chari Baguirmi (République du Tchad)    - Abderamane Hamit  -  15 novembre 2012

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    L'étude du système aquifère du Chari Baguirmi vise à améliorer sa connaissance en vue d'une gestion durable et prudente de la ressource en eaux souterraines. Dans la zone d'étude qui couvre 70000 Km2, des campagnes de mesures et d'échantillonnages des eaux et de sédiments ont été réalisés. Les eaux échantillonnées ont fait l'objet d'analyses chimiques et isotopiques (O18 et 2H) afin de comprendre le comportement hydrogéochimique du système aquifère. La synthèse des données géologiques existantes et la mise en évidence de l'hétérogénéité litho-stratigraphique par l'étude granulométrique ont confirmé la complexité hydrogéologique de la zone d'étude. La minéralogie des argiles a montré que le dépôt des différents sédiments se fait de la périphérie vers le centre de la dépression. Ce mode de sédimentation permet d'avancer l'hypothèse de l'existence d'une dépression vers laquelle les sédiments seraient entrainés par l'agent de transport. Cette hypothèse de “ dépression structurale ” réfute l'hypothèse admise jusqu'à présent d'une origine hydrogéologique (forte évaporation) de cette dépression piézométrique. L'étude basée sur la piézométrie et les données chimiques et isotopiques (O18 et 2H) des eaux a permis de comprendre les processus hydrogéochimiques qui gouvernent la minéralisation des eaux. En plus des isotopes (O18 et 2H), l'utilisation des ratios Br/Cl, Sr/Ca et l'indice d'échanges de bases a permis de mettre en évidence d'une part, l'origine de la salinité des eaux de la dépression piézométrique et d'autre part, les phénomènes d'échanges de bases liés au long temps de séjour des eaux au contact des roches encaissantes et les zones de recharge potentielles de la nappe.

  • Caractérisation d'un système aquifère volcanique par approche couplée hydrogéochimique et modélisation numérique. Exemple de l'aquifère des basaltes de Dalha, sud-ouest de la République de Djibouti    - Aboubakar Mohamed  -  15 novembre 2012

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    L'aquifère des basaltes du Dalha de la région de Dikhil, au Sud de la République de Djibouti, a fait l'objet d'une étude basée sur une approche pluridisciplinaire (hydrochimique, isotopique, hydrodynamique, modélisation 2D des écoulements) afin de comprendre le fonctionnement de ce système aquifère dans le cadre d'une gestion de ressources en eaux. L'étude hydrochimique a permis de mettre en évidence, d'une part, les processus d'acquisition de la minéralisation des eaux suivant les principales directions d'écoulement, et d'autre part, des faciès hydrochimiques complexes sur la base de la dominance respective des cations et anions. Trois faciès hydrochimiques sont prédominants, à savoir : Na-SO4-HCO3 représentant les eaux à minéralisation modérée, Na-HCO3-SO4 caractéristique des eaux à faible minéralisation et Na-Mg-Cl-SO4 qui correspond aux eaux à forte minéralisation et circulant principalement dans les aquifères des basaltes du Dalha et stratoïdes. Les résultats de l'analyse des isotopes stables de l'environnement (d18O et d2H) sont en parfait accord avec ceux issus de l'hydrochimie, et indiquent que les eaux souterraines de la zone d'étude sont d'origine météorique. D'un point de vue hydrogéologique, les résultats des pompages d'essais exécutés sur les forages captant l'aquifère du Dalha et l'aquifère stratoïde, ont révélé le fort degré d'hétérogénéité des ces aquifères. Le modèle numérique d'écoulement bidimensionnel de l'aquifère des basaltes de Dalha, en régime permanent, a confirmé l'hétérogénéité de l'aquifère mis en évidence par les pompages d'essais et a permis d'établir un bilan de flux qui indique que l'exploitation de l'aquifère a atteint une limite critique

  • Approche par synthèse minérale du système Al-Fe dans les smectites    - Andrieux Pauline  -  30 novembre 2010

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    L'approche par synthèses minérales permet de mieux cerner les conditions de formation des minéraux argileux. Cette approche permet aussi de contraindre la cristallochimie de ces minéraux et ainsi de mieux interpréter leurs signatures spectroscopiques. Il est important pour cela de pouvoir connaître et maîtriser les conditions de synthèse des minéraux argileux que l'on veut étudier. Le but de cette thèse était dans un premier temps de déterminer les conditions de synthèse favorables à la formation de smectites alumino-ferrifères. De nombreux paramètres ont été testés (coprécipitation du gel de départ, état d'oxydation du gel de départ, pH, température). Le pH est un critère très important pour la réussite de la synthèse. En effet, il varie en fonction des teneurs respectives en Al et en Fe3+. La température doit également être ajustée tout au long de la série. Ainsi, en ajustant le pH et la température, des smectites alumino-ferrifères dans une large gamme de compositions chimiques ont été synthétisées tout au long de la série chimique. Elles ont été obtenues par traitement hydrothermal, à des températures entre 150 et 240°C, des pressions de vapeur d'eau saturante, de gels de compositions variables, pour des durées de synthèse variant de 13 jours à 2 mois et demi. Dans un second temps, les smectites synthétisées ont été étudiées par DRX, MET, IR (NIR et MIR), EXAFS au seuil K et au seuil L du Fe, et 27Al MAS RMN. La confrontation des données issues de ces différentes techniques montre que la solution solide Al-Fe3+ dans les smectites entre les deux pôles beidellite et nontronite est complète sans nécessairement la présence de Mg2+ dans le système comme il était suggéré jusqu'alors dans la littérature.Les smectites synthétisées à compositions Al-Fe3+ variables constituent donc une bonne série de référence pour les études spectroscopiques et pour les applications en tant que géomatériaux et nanomatériaux.

  • Facteurs conditionnant la genèse des minéraux argileux des blackshales et des pélites associées à la formation Irati, Nord du Bassin du Paraná    - Anjos Camila Wense Dias dos  -  14 mars 2008

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    La Formation Irati (Permien) présente une vaste distribution dans le Bassin du Paraná, depuis les états de Goiás et de Mato Grosso, au nord, jusqu'à le Rio Grande do Sul, au sud du Brésil. Cette unité fréquemment se trouve traversée par sills de diabase, dont la chaleur change la minéralogie initiale des roches sédimentaires. La géométrie hétérogène du bassin à l'époque de dépôt a rendu propice le développement de différentes faciès sédimentaires dans cette unité, favorisant le dépôt de roches terrigènes au sud du bassin et carbonatées et évaporitiques au nord. Au nord du bassin, où se trouve le secteur d'étude de cette thèse, six faciès sédimentaires ont été reconnues pour la Formation Irati: Faciès Carbonaté Dolomitique, Faciès Pélitique Inférieur, Faciès Carbonaté Oolitique, Faciès Pélitique Supérieur, Faciès Stromatolitique et Faciès Carbonaté Rosé. Les quatre premiers faciès sont reconnus dans tout le bord nord du bassin, et les deux derniers arrivent seulement dans la région de Alto Garças - MT. La composition minéralogique des pélites de cette région, ainsi que les caractéristiques sédimentaires, se distinguent de leurs équivalents dans les autres régions du bassin. Les black shales et les niveaux d'argillite verte intercalés sont composés anormalement de smectites-Mg et -Fe, saponite et nontronite respectivement. Elles se distinguent en outre par la basse concentration d'Al et des álcalis. Pour la caractérisation de la paragenèse sédimentaire de ces pelites, il faut premièrement identifier l'influence de la chaleur des sills sous ces roches. La saponite est encore présente dans le contact avec les corps ignés. Proche des sills, la formation de saponite s'accompagne de talc, serpentine, pyroxène et plagioclase. Les cristaux métamorphiques ont été différenciés des composantes sédimentaires à partir des caractéristiques texturales et quantités relatives. Les black shales sans influence thermique de sills sont formés majoritairement par de la saponite et du quartz, avec des petites quantités de talc, nontronite et serpentine. Les argillites vertes sont formées par de la nontronite, lizardite et quartz, avec des contributions de saponite et de talc. La formation des minéraux argileux mentionnés ci-dessus est rapportée à l'altération des minéraux détritiques mafiques (pyroxène, amphibole, olivine), qui peuvent provenir ou d'un secteur proximal, dans les voisinages du bassin, ou de sources volcaniques distantes dont les débris ont été déposés à partir de la chute de cendres dans le bassin. L'actuelle configuration du secteur source au nord du bassin n'est pas cohérente avec la composition des minéraux argileux des pelites (saponite, talc, lizardite, nontronite), ni avec les autres minéraux détritiques associés (spinelle, amphibole, pyroxène, chromite entre autres). Ces derniers indiquent une source composée principalement par des roches mafiques/ultramafiques. Un niveau d'argilitte verte intercalée dans les black shales est formé principalement par de la nontronite et du quartz. Elle présente des quantités anormales de zircon, monazite, apatite et chromite, et de hautes teneurs en ETR. L'anomalie en Cérium et accentuée. Ces caractéristiques indiquent la contribution de cendres volcaniques dans la formation de cette argilitte, qui selon sa composition géochimique possède une affinité avec des roches andésitiques. Des activités volcaniques permiennes avec une composition intermédiaire à basique sont reconnues dans le Groupe Mitu, dans la portion centrale de Andes.

  • Preparation of activated kaolin for bleaching rice bran oil and synthetic kaolinites to assess sorption properties of these particles in relation to their morphology    - Aung Lei Lei  -  02 mai 2014

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    Cette étude a fait l'objet de deux parties. L'une porte sur l'effet de différents types d'activation (chimique, thermique, mécanique) de kaolins (géo-matériaux riches en kaolinite) sur leurs propriétés de décoloration vis-à-vis de l'huile de riz. L'autre traite de l'effet de la taille et de la morphologie de kaolinites de synthèse sur leurs propriétés d'adsorption. Cette étude a montré que lorsque le kaolin était chauffé à plus de 100°C avant de subir une activation acide en milieu sulfurique, citrique ou oxalique, la capacité de décoloration vis-à-vis de l'huile de riz était fortement réduite. Cet effet a été directement mis en relation avec la destruction partielle ou totale de la structure de la kaolinite, associée à une forte lixiviation de l'aluminium de l'échantillon et à la précipitation de silice amorphe. Il s'est donc avéré que la préservation des sites aluminols présents sur les surfaces externes des particules de kaolinites semblait être un critère primordial à conserver en vue d'obtenir de bonne capacité de décoloration. Dans ce contexte, les meilleures capacités de décoloration (82% environ) ont été obtenues en utilisant conjointement un traitement thermique modéré (<100°C), un broyage mécanique de l'échantillon avant l'étape d'activation acide, une concentration en acide de l'ordre de 0.3 à 0.5 mol/L et un rapport (argile)/(solution acide) de l'ordre de 1/50. Notons que les plus fortes valeurs de surfaces spécifiques n'ont pas forcément été associées aux échantillons présentant les meilleures capacités de décoloration en raison de la présence de silice amorphe et de la non-préservation des sites aluminols de la kaolinite ; sites responsables de l'adsorption des pigments de molécules de chlorophylle-a. Par ailleurs, aucune étude à notre connaissance ne reliait directement les morphologies de particules de phyllosilicates à leurs propriétés d'adsorption vis-à-vis de deux cations inorganiques. Dans le cas des kaolinites naturelles, une charge permanente souvent significative et attribuable à des impuretés minéralogiques empêche toute tentative de relier directement la forme des particules à un coefficient de sélectivité entre deux cations pour des sites latéraux donnés. Des kaolinites ont donc été synthétisées par voie hydrothermale en considérant différentes conditions physico-chimiques, afin d'obtenir des morphologies variées (hexagones plus ou moins anisotropes). Pour ces échantillons synthétiques pour lesquels aucune impureté minéralogique et charge permanente n'a été détectée, des isothermes expérimentales d'adsorption entre Na+ et H+ ont été mesurées. Ces cations ont été choisis étant donné leur présence ubiquiste dans les eaux naturelles et leur fort pouvoir compétiteur par rapport aux cations traces métalliques. Grâce aux surfaces spécifiques des sites latéraux et des densités de site issues de la cristallographie des différentes faces présentes dans nos échantillons ((010), (110), (1-10)), un coefficient de sélectivité entre Na+ et H+ sur l'ensemble des sites latéraux d'une morphologie donnée a pu être estimé à l'aide d'un modèle de complexation de surface. Les résultats ont montré que le coefficient de sélectivité Na+/H+ dépendait très fortement de la morphologie de la particule, et que par conséquent les propriétés d'adsorption des kaolinites ne pouvaient pas être obtenues avec précision sans une connaissance fine de la morphologie des particules.

  • Le fer dans les smectites : une approche par synthèses minérales    - Baron Fabien  -  06 septembre 2016

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    Les smectites riches en fer appelées nontronite jouent un rôle majeur dans de nombreux processus biogéochimiques à la surface de la Terre. La compréhension de ces processus requiert une caractérisation cristallochimique détaillée de ces minéraux, avec notamment une connaissance précise du statut du fer. Les signatures spectrales du fer structural des nontronites ont été étudiées par spectroscopie infrarouge (IR), Mössbauer et XPS. La mise en évidence de ces signatures a été possible grâce à la synthèse hydrothermale à 150°C d’une série de nontronites avec une large gamme de teneur en [4]Fe(III). Les caractéristiques spectrales IR permettent d'effectuer une estimation robuste de la quantité de [4]Fe(III) tétraédrique présente dans la structure de la nontronite. Ces synthèses ont également permis de faire le lien entre la cristallochimie des nontronites synthétiques et la spéciation aqueuse du Si, Fe et Na. Les calculs de la spéciation aqueuse du Si montrent que l'augmentation des espèces anioniques H3SiO4-(aq) et H2SiO42-(aq) liée à l'augmentation du pH, favorise l'incorporation du Fe(III) dans les sites tétraédriques de la nontronite. La stabilité de ces nontronites dans les conditions de synthèse a ensuite été étudiée en fonction du temps. Une transformation minéralogique a été mise en évidence, amenant à la dissolution de la nontronite au profit d'un assemblage aegirine et hématite. Ces résultats montrent clairement que les nontronites synthétisées sont transitoires dans le système étudié.

  • Origine et processus de libération du sélénium dans l'aquifère carbonaté du site expérimental hydrogéologique de Poitiers    - Bassil Joseph  -  18 décembre 2014

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    La problématique environnementale du sélénium est principalement liée à son domaine de concentration très étroit entre toxicité et carence, et à sa présence diffuse au-delà des limites de potabilité dans de nombreux aquifères. Ainsi, des teneurs en sélénium supérieures à la norme européenne (10 ppb) ont été détectées dans les eaux souterraines du Site Expérimental Hydrogéologique (SEH) de Poitiers, dont le comportement hydrodynamique est particulièrement bien caractérisé. Le couplage d'études géochimiques, minéralogiques et pétrographiques a mis en évidence que les matériaux de remplissage (« argiles noires ») des structures karstiques subhorizontales présentes dans l'aquifère du Dogger au niveau du SEH, riches en sélénium et considérés comme la source potentielle du sélénium dissous dans ce réservoir, étaient issus de dépôts continentaux ayant subi des phases réductrices. Des fractionnements granulométriques et chimiques d'échantillons d'« argiles noires » ont montré que la fraction séléniée était principalement sous forme de sélénites dans la matrice et "associée" à la fraction organique soluble en milieu alcalin de nature majoritairement aliphatique. Des tests de lixiviation ont mis en évidence l'impact très important des conditions acido-basiques sur la quantité de sélénium dissous et sur la nature des espèces séléniées libérées dans les eaux. Les cinétiques de libération du sélénium tendent à montrer l'existence de trois processus principaux et les suivis de dissolution d'espèces majoritaires suggèrent que les mécanismes de libération du sélénium mis en jeu dans le contexte de l'étude sont principalement régis par des processus d'échange ou de complexation de surface.

  • Minéraux argileux dans le gisement uranifère d'Imouraren (Bassin de Tim Mersoï, Niger) : implications sur la genèse du gisement et sur l'optimisation des processus de traitement du minerai    - Billon Sophie  -  07 mai 2014

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    Les gisements uranifères nigériens sont localisés dans les formations carbonifères et jurassiques du bassin de Tim Mersoï. AREVA est actionnaire de 3 sites miniers de cette région: la SOMAÏR et la COMINAK dans le district d'Arlit, en exploitation depuis 50ans, et IMOURAREN, 80km plus au Sud, dont l'exploitation est programmée pour 2015. La minéralisation du gisement d'Imouraren est comprise dans la formation fluviatile du Tchirézrine 2 (Jurassique), formée de chenaux et de plaines d'inondation. Les faciès de remplissage de chenaux vont des grès grossiers aux grès très fins (cortège détritique : quartz et feldspaths), tandis que les faciès de débordement sont constitués d'analcimolites. La minéralogie secondaire est acquise lors de 2 évènements : 1- la diagenèse, avec formation de minéraux argileux, d'analcime, de quartz et d'albite secondaires, et 2- un épisode de circulations de fluides, qui induit une altération des minéraux détritiques et diagénétiques, la formation de nouvelles phases et le dépôt de l'uranium. Cette altération dessine une zonation minéralogique à l'échelle du gisement. L'hétérogénéité du Tchirézrine 2, tant au niveau des faciès que de la minéralogie, se perçoit lors du traitement du minerai, puisqu'il réagit différemment selon sa provenance, avec parfois des problèmes de récupération de l'U. Des essais de traitement de minerais, ont montré que analcimes et chlorites étaient les deux pénalisants, pour 3 raisons : 1- les piégeages des phases U au sein des analcimes, 2- la dissolution de ces 2 minéraux a tendance à faire sortir des conditions de solubilisation de l'U (pH et Eh) et à former de nombreux sulfates, 3- problèmes de percolation. Une méthode de détection des minerais riches en analcimes, basée sur la spectroscopie infrarouge, a été développée afin d'optimiser les mélanges de minerais et ainsi de réduire les effets néfastes des pénalisants lors du traitement.

  • Faisabilité d'un pilote de dénitrification in situ dans un aquifère karstifié    - Chatelier Marion  -  08 octobre 2010

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    Pour pré-identifier le fonctionnement d'un pilote de dénitrification au sein d'un aquifère karstifié, des investigations hydrodynamiques, hydrochimiques et biologiques ont été menées sur le Site Expérimental Hydrogéologique (SEH) de Poitiers. La caractérisation de la géométrie des écoulements par mesures de température conclut, en ambiant et en pompage, à l'existence de connexions préférentielles entre les plans karstiques. Malgré ces écoulements complexes, la connectivité entre les puits est élevée avec une restitution de soluté pouvant atteindre 90 %. La présence de bactéries dénitrifiantes hétérotrophes autochtones est vérifiée. Sans stimulation exogène, ces bactéries sont inactives au droit du SEH. Les contrastes de concentrations en nitrates s'expliqueraient alors par des processus de dilution entre masses d'eaux, l'écoulement divergent régional et les activités anthropiques dans la zone de recharge de la nappe. La stimulation des bactéries dénitrifiantes sur un pilote ex situ implanté sur le SEH permet de proposer des modèles homogénéisés de transport intégrant les effets de dénitrification en présence d'un biofilm. L'implantation du biofilm dans le milieu génère un système hétérogène à porosités multiples caractérisé par une forte variabilité des vitesses d'écoulement. Le modèle double continuum écoulement rapide vs. écoulement lent testé pour expliquer cette hétérogénéité semble le plus à même d'être transposé à l'hydrodynamique du SEH. Sur le pilote ex situ, la cinétique d'ordre 1 mimant la dénitrification est indépendante des conditions hydrodynamiques. Il importe maintenant de conduire l'expérience à l'échelle d'un doublet de puits pour valider ces résultats.

  • Etude expérimentale et modélisation des mécanismes physico-chimiques des interactions béton-argile dans le contexte du stockage géologique des déchets radioactifs    - Dauzères Alexandre  -  30 septembre 2010

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    Ces travaux de recherche s'inscrivent dans le cadre de l'étude de faisabilité du stockage des déchets radioactifs en couches géologiques profondes. L'option développée actuellement par l'Andra, inclut l'utilisation de plusieurs types de matériaux cimentaires en contact avec l'argilite du site du Callovo-Oxfordien (COX). L'argilite et les bétons sont caractérisés par des solutions porales multi ioniques très différentes en termes de concentrations et de pH. Contrôlée par les différences de concentrations, la diffusion des espèces aqueuses entre ces solides poreux induit des perturbations chimiques et physiques. Cette étude s'appuie sur un travail expérimental, analytique et numérique dans le but d'identifier les mécanismes contrôlant l'influence d'un environnement argileux sur les matériaux cimentaires. Deux pâtes de ciment durcies sont étudiées : une pâte CEM I, et une pâte " bas-pH " (ciment CEM I + fumée de silice + cendres volantes). Cette dernière est développée spécifiquement pour l'application stockage afin de limiter le panache alcalin vers l'argile. Deux montages expérimentaux sont créés : un premier où le matériau cimentaire est immergé dans une solution représentative de l'eau porale du COX, dans des conditions respectant la chimie du milieu argileux (pCO2 élevée, concentrations en carbonates, sulfates, pH neutre...). Les essais sont réalisés de 1 à 10 mois à 25°C. Le second dispositif permet le confinement des matériaux argileux en contact avec une pâte de ciment de 2 à 12 mois à 20 et 50°C. Les porosités des matériaux sont saturées. Les échanges de matière s'effectuent par diffusion en fonction des gradients de concentrations. Systématiquement, le matériau CEM I subit une décalcification, une carbonatation et une précipitation d'ettringite. Le matériau " bas-pH " est soumis à une décalcification, une dissolution de l'ettringite et à la formation de silicates de magnésium hydratés (M-S-H). Une pâte de ciment CEM I immergée dans la solution d'eau de site du COX développe une croûte de calcite recouvrant la totalité de la surface du matériau et limite la progression du front d'altération à une centaine de microns après 10 mois d'interaction (colmatage). Le même matériau en interface avec l'argilite remaniée du COX à température ambiante, présente une altération plus intense, jusqu'à près d'1 mm de profondeur après 1 an, provoquant une ouverture de porosité sur l'ensemble de l'épaisseur d'altération (pas de colmatage, faible carbonatation). Dans cette dernière configuration, à 20°C comme à 50°C, l'évolution du front d'altération est proportionnelle à la durée d'interaction. L'argilite subit une illitisation sous l'effet de la diffusion du KOH, mécanisme libérant du silicium et provoquant la précipitation de C-S-H de faible rapport CaO/SiO2 (0,8) à l'interface. Une pâte de ciment " bas-pH " immergée dans la solution d'eau de site du COX montre une altération intense, une déstructuration totale en surface liée à la décalcification totale de son C-S-H de départ de faible rapport CaO/SiO2 (≈ 0,8), se transformant en silice amorphe. La carbonatation (calcite) est diffuse et se localise entre la surface et la zone saine. Un important réseau de pores capillaires se forme. Le front d'altération évolue en racine carrée du temps (altération supérieure à 1,5 mm après 5 mois). Le même matériau en contact avec l'argilite (ou de la bentonite), montre une altération moins intense, avec la formation de M-S-H à l'interface. Le calcium libéré lors de la décalcification (C-S-H + ettringite) diffuse vers le matériau argileux pour se substituer au sodium dans l'interfoliaire des montmorillonites, aucune illitisation n'est identifiée. Les épaisseurs perturbées des deux côtés de l'interface n'excèdent pas quelques centaines de microns après 1 an. Les simulations numériques (HYTEC) de tous les essais, reproduisent l'ensemble les mécanismes observés expérimentalement et permettent d'identifier les échanges de matière dans l'ensemble des configurations. Ces simulations ont notamment permis de valider l'hypothèse expérimentale de diffusion de silicium de l'argilite vers la pâte de ciment CEM I en lien avec l'illitisation, source de précipitation de C-S-H à l'interface.

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